0 引 言
燃煤电厂和工业锅炉产生大量细颗粒物，粒径小、比表面积大，且其表面能够富集有机污染物和多种有毒衡量元素[1]，在大气中停留时间长，传输距离远，可以诱发灰霾、导致复合型污染、引起人体呼吸系统损害及致癌致畸，污染大气环境的同时，严重危害着人类健康与经济发展[2]。因此，如何高效、经济地去除细颗粒物仍然是工业除尘的重要难题。
Yao等[3]研究发现：在国内燃煤发电厂的PM排放量每年达到381万t，占总PM的44.6%，而我国工业燃煤电厂超过90%使用静电除尘(ESP)，其余多用布袋除尘(BF)[4]。在各种燃煤电厂锅炉中，ESP和BF对总悬浮颗粒(TSP)去除率达99%，对PM2.5的脱除效率分别是96.75%～99.16%和99.72%，仍无法满足最新的超低排放要求。研究发现，工业燃煤锅炉除尘使用电除尘器时，其逃逸粉尘浓度的高峰集中在0.1 μm左右，质量浓度的高峰集中在1 μm以上[5]。
在现有除尘设备前增设预除尘装置，通过物理或化学方法使细颗粒物凝并成大颗粒，从而被高效脱除是细颗粒物污染防治技术的发展趋势。颗粒物凝并技术通常应用于预除尘，在颗粒物去除过程中，将颗粒物预凝并与常规除尘方式结合，提高对细颗粒物的去除效率，同时降低设备运行成本。此外，细颗粒物凝并技术也能应用于居室环境空气净化，改善传统净化器过滤技术中渗漏、阻塞、频繁更换滤网和净化能力波动等问题。本文对国内外常用凝并技术(湿法凝并、电凝并、磁凝并、声波凝并)的研究进展进行了综述。
1 湿法凝并
湿法凝并指通过液相环境营造过饱和气氛，一般为过饱和水环境。含尘气体通过过饱和水汽室，颗粒物与雾滴发生碰撞结合，使颗粒物凝并长大更易被去除[6]。目前，湿凝并技术在工业除尘抑尘方面应用广泛，技术成熟。
1.1 细颗粒物湿法凝并机理
湿法凝并指含尘烟气中的细颗粒物与雾滴混合被润湿，不断凝并增大的过程(图1)。在湿法预除尘中烟气进入喷淋塔与蒸汽流接触，烟气中一部分尘粒随气流绕过雾滴；另一部分尘粒(斯托克斯数较大)由于惯性会与雾滴相碰撞，饱和水蒸气中的雾滴会以粉尘颗粒为核而凝结。当喷淋塔内蒸汽饱和度较高时，颗粒物与雾滴碰撞的机率增大，使颗粒不断长大而沉降下来，这对抑制微米级的粉尘特别有效。
图1 细颗粒物水汽环境下凝并长大
Fig.1 Agglomeration and growth of fine particlse in water vapor environment
1.2 湿法凝并研究现状
湿法降尘属于除尘前处理技术，研究应用较早，且主要集中在工业抑尘、农用喷灌和道路清洁等领域。许多学者从理论和实践的角度，对喷雾加湿和蒸汽相变等预除尘技术进行了分析与总结。
1.2.1 喷雾加湿凝并
针对喷雾加湿除尘，目前许多研究专注于雾滴的形成过程、凝结机理、存活时间等方向。Elperin等[6]认为雾滴簇内部碰撞，是提高液滴凝并率的重要原因。董子文等[7]采用数值模拟研究雾滴的存活时间，发现雾滴初始半径、相对湿度对雾滴的存活时间有显著影响，且雾滴的停留时间应≥22 s。
Polat等[8]研究发现，水雾降尘时，添加表面活性剂降低表面张力，可有效增强降尘作用。Thielmann等[9]对流化床内颗粒的增湿凝并效果进行研究，发现颗粒的润湿性对颗粒物的凝并有较大影响，其中憎水性颗粒产生的凝并体比亲水性颗粒的凝并体粒度分布更广，球体型更好、更紧实[9]。
1.2.2 蒸汽相变凝并
辛成运等[10]研究发现微粒的接触角对异质核化有重要影响。当接触角减小时，能促进颗粒物与雾滴在较低饱和度下凝结。Bao等[11]进一步针对双碱脱硫工艺加入异相冷凝技术实验，分别在气体入口和喷淋塔中的旋转托盘间加入蒸汽，在SO2吸收区形成细颗粒物凝结所必须的过饱和液相，结果表明，0.1～1 μm 的颗粒物去除效率能有效提高。同时，也指出蒸汽添加量、液气比及入口烟气和脱硫溶液的温度都会影响颗粒的去除效率。徐俊超等[12]利用Tween 20降低颗粒接触角，增强细颗粒物的润湿性，研究其对蒸汽中细颗粒凝结的影响，发现润湿剂浓度达到一定浓度(≥30 g/L)时，0.2 μm的细颗粒在水汽条件下明显长大。
Wu等[13]将湿法烟气脱硫(WFGD)与饱和蒸汽液相凝并结合，发现洗涤器顶部生长区域的过饱和度达到1.1～1.2时，可冷凝蒸汽高达20 g/m3，而烟气温度保持55～60 ℃，烟气还原率提高且细颗粒物数量将减少30%～40%。这是一种基于异相成核理论而提出的脱硫烟气细颗粒物去除的方法。凡凤仙等[14]利用数值模拟的方法研究了在等温、绝热条件下蒸汽相变对可溶性细颗粒(PM2.5)凝结的影响，发现等温条件下颗粒增长较快、粒径变化较大。
1.3 细颗粒物湿法凝并展望
传统工艺技术对于细颗粒物的捕集效率低，单一的湿法降尘技术在高能耗条件下，能高效除尘。现多将湿凝并与其他技术耦合，如湿凝并与电除尘[15]、旋风除尘、声波降尘等相结合，不仅达到高效捕集细颗粒物，而且能耗低。目前，湿式电除尘技术、湿旋风除尘技术均已完成工业应用。
2 电凝并
早期Adachi等研究发现带电粒子的凝并影响着溶液的雾化、粉尘的分散以及金属的燃烧[16]。随着电凝并技术的不断探索研究，目前颗粒物在电场中的凝并研究主要集中在3个方面：异极性直流电场、同极性交变电场及异极性交变电场[16]。
2.1 细颗粒物电凝并机理
电凝并指细颗粒物以一定速度通过电场，颗粒物被荷电；然后细颗粒物在电场力、流体曳力和液桥力作用下相互碰撞或粘附而聚结成较大颗粒的过程。由于除尘空间中气体的流动一般为紊流，传统ESP除尘过程中受驱进速度迟缓的影响，同时由于荷电时间常数与粒径成反比，即亚微米粒径区粒子需要相当长时间来获得足够的电荷，细颗粒不易荷电且运动复杂，导致对粒径0.1～1 μm的粒子去除效率低[17]。理想状态是颗粒物在预除尘区荷电凝并长大，然后再进入除尘区被捕集。
2.2 电凝并研究现状
2.2.1 异极性荷电粉尘在直流电场的凝并
Tan等[18]利用雾化产生平均中值粒径为7.71 μm、质量中值粒径为10.82 μm气溶胶，进行双极气溶胶荷电，直流电压下凝并的实验。粒子在电晕室荷电停留0.1 s，在凝并区停留0.2 s。结果表明：当凝并区电场强度为1.6 kV/cm时亚微米级颗粒的占比下降了10.7%，颗粒中值粒径增加了3.7%。Zukeran等[19]以柴油废弃颗粒物为实验对象，进行交流(AC)电晕放电充电，最后在高压直流(DC)区利用附聚器收集。实验结果表明，<0.35 μm的颗粒浓度降低，并且附聚物中>0.35 μm的颗粒浓度增加；颗粒物附聚速率随施加电压的增加而升高直至饱和，导致颗粒物凝并后浓度降低，碰撞概率降低。Boichot等[20]采用电凝技术对发动机排放的超微粒子进行电凝并实验，发现在高压直流凝并区作用下，发动机排气PM1的去除率>90%。
国内学者陈旺生等[21]提出偶极荷电新型静电除尘器，其主要包含荷电凝并区、收尘区，用一台直流电源实现正负电晕放电，形成强烈的正负离子风提高颗粒物碰撞凝并效果。实验发现：相同条件下当外加电压为30 kV时，偶极静电除尘器效率高达99%，比普通静电除尘器性能提高1.7%。国家“863”课题“超细颗粒物聚并新技术开发”项目研究出一套双极荷电湍流聚并装置，刘忠等[22]以飞灰颗粒为研究对象进行颗粒物运动轨迹的模拟研究，发现凝并效果受聚并器大小涡片、气体入口流速和颗粒粒径等的影响。
2.2.2 同极性荷电粉尘在交流电场的凝并
随着研究的深入，研究者发现同极性细颗粒物电凝并增加交变电场后，能有效提高粉尘的荷电特性，促进粉尘凝并效果。Watanabe等[23]提出在串联的ESP中间加入静电聚集装置(EAA)，并在EAA上加上高压交变电压使亚微米颗粒荷电，利用三区室新型电凝并除尘装置处理0.06～12 μm的飞灰，1 μm以下的亚微米颗粒的质量占比下降了20%。Lehtinen等[24]研究对比了直流、交流同极性、交流异极性电场3种情况下，荷电的颗粒物凝聚效果，结果表明外加交变电场的凝聚效果优于直流电场，而且交变电场电凝聚中异极性交流电场的凝并效果最佳。
国内学者在烟道中进行电凝并实验发现：同极性荷电粉尘在交流电场发生凝并，能够有效提高粉尘的凝并效果，其中细颗粒物个数占比可降低25%，凝并电场的最佳频率为80 Hz；交流电场的凝并效果优于直流电场[25]。与低频交流电场凝并不同，高频交变电场中的凝并现象非常类似于高频声波凝聚，两者的频率都是10 kHz量级[26]。低频交流电场随电压增大，凝并效率逐渐提高；高频交变电场下，当荷电电压到达一定数值时，颗粒荷电量达到饱和，电凝并效率趋于平缓。同极性交流电凝并效果，主要受电源频率影响。
2.2.3 异极性荷电粉尘在交流电场的凝并
Ji等[27]以雾化器将100%纯度的癸二酸二辛酯(ρ=0.915 g/cm3)破碎为几何平均直径约为1 μm细颗粒物，然后使用+8 kV和-8 kV的双极直流电作为荷电区、电场强度为3.9 kV/cm的交流电作为凝并区。实验发现，凝并区的停留时间为1 s、交流频率为60～500 Hz时，<1 μm的颗粒减少25%～29%。李敬波等[28]采用异极性高频交流电场，对粒径0.3，0.5，1.0 μm的细颗粒物凝并效率进行研究。实验结果表明，交变电压对电凝并效率的影响不大，凝并效率主要由频率和停留时间决定。
在前人多区式电凝并研究的基础上，冯涛[29]合并预荷电与凝并区，采用双区式电凝并，其结构更加紧凑，粒子能反复荷电、凝并。实验结果表明：对0.5，2.0 μm两种不同粒径的粉尘，该双区式电凝并除尘器对粒径为0.5 μm粉尘的捕集效果优于2 μm粉尘。白敏菂[30]以中位粒径0.2 μm的硅粉、6 μm的滑石粉为研究对象，进行低频交变电场荷电凝并实验，电凝并后中位粒径<2 μm的粉尘质量占比平均值分别降低了19%、11%。
2.3 细颗粒物电凝并展望
针对以上3种电凝并技术，研究表明异极性荷电粉尘在交变电场中的凝并表现最佳。因为该技术中荷电区存在大量正离子与负离子，在凝并区交流电场下做振荡运动相互碰撞，形成较大的颗粒物；同时由于正、负离子的相互吸引，粒子将进一步凝并增大。异极性荷电粉尘在交流电场的凝并将成为亚微米粉尘捕集的有效方法。针对该技术从低频到高频，研究者比较了交变电场的凝并效率，发现Indigo电凝聚器以及Cosa/Tron电凝聚器的交变电频率超过10 kHz，凝聚作用突然增强。尽管目前关于细颗粒物在高频交变电场中电凝聚理论研究尚不成熟，但交流电场中低频至高频的电凝并有着各自优势。
随着研究的深入，针对细颗粒物的电凝并长大技术不断丰富，不少研究将湿凝并、磁凝并等与电凝并结合[31-32]，提高了单一电凝并技术对PM2.5的捕集效率。湿法电凝并由于能耗低、结构相对简单、应用范围广，因此各种水雾荷电除尘器不断被开发。Polat等[33]以空气中颗粒物表征性质对收集效率的影响进行了研究，其中环境湿度、表面活性剂都会影响喷雾液滴电荷量。而且在液滴荷电上，阳离子表面活性剂的表现明显优于阴离子表面活性剂。这也为电凝并的研究提供了更多发散性的思考。
3 磁凝并
3.1 细颗粒物磁凝并机理
磁凝并指强磁性或弱磁性细颗粒经过磁场预磁或磁选作用后，由于相互碰撞而产生的凝并现象。虽然磁凝并收集亚微米颗粒效率高，但目前磁凝并的工业除尘研究较少，仍存在如何高效收集弱磁性的颗粒物及磁化后颗粒物清除等问题。
3.2 磁凝并研究现状
国外磁现象研究起步早，研究较深入。Svoboda等[34]对颗粒物的去除进行理论分析、验证，提出外加磁场能有效提高颗粒物的去除效率。Kumar等[35]提出了磁性颗粒物凝并碰撞频率的分析表达式。
20世纪70年代国内高梯度磁分离器的出现，使磁分离应用范围从冶炼、电镀和选矿等扩展到废水处理、烟气治理等领域。颜幼平等[36]选取磁性和非磁性(燃煤粉尘)粉尘去除效率进行了研究，磁性粉尘去除效率达99%。由于非磁性粉尘的磁化系数k很小，实验将磁性物质雾化与燃煤粉尘混合发生凝并，使粉尘的磁化系数k大大提高，去除效率可达90%。许冬花[37]研究了喷雾磁化降尘，磁化后除尘效率比未磁化喷雾除尘效率最大可提高24.26%。
东南大学韩松[38]、李永旺[39]等对燃煤飞灰中细颗粒物在磁场中的凝并进行了研究，发现弱磁性的飞灰颗粒粒径越小凝并现象越明显，并提出二元碰撞聚并模型，模拟显示匀强磁场中燃煤PM10的凝并系数随粒径增大而增大。刘晓睿[40]以北京某室内空气中的细颗粒物为污染源，比较磁凝并、电凝并除尘效果，发现细颗粒物的粒径越大，磁凝并效率越高，而电凝并则对粒径越小的细颗粒物凝并效果更好。该实验以北方冬季燃煤产生的颗粒物为研究对象，证明对于含磁型颗粒，磁凝并效果高于电凝并，但未对不同环境下的燃煤颗粒物展开研究。
3.3 细颗粒物磁凝并展望
目前，磁凝并主要利用颗粒物中铁磁性物质，经过磁场预磁或磁选作用后，在磁偶极子力和梯度力作用下碰撞，凝并成较大的颗粒[32,41]。尽管磁凝并相比于其他凝并技术有着诸多优势，磁场预磁或磁选在粒子筛分中表现突出，但弱磁性和非磁性粒子难磁化问题，阻碍了磁凝并在工业粉尘去除上的应用。随着磁凝并技术在颗粒物去除上研究深入，关于如何使弱磁性和非磁性粒子在磁场中凝并，将成为磁凝并的研究重点。研究表明，弱磁性和非磁性粒子在直流电场进行异极性荷电后，再进入磁场[42]。由于磁化度低，带电粒子主要在洛伦兹力作用下进行磁凝并。今后，磁凝并技术与电凝并技术的耦合将成为弱磁性和非磁性粒子凝并的重要方向，如磁凝并与异极性直流电场电凝并、异极性交变电场电凝并相耦合等。
4 声波凝并
声波凝并去除颗粒物相比于其他凝并方法有许多优点，声波凝并适用颗粒粒径范围广，不受颗粒物自身理化性质影响，且可用于高温高压、具有腐蚀性的气体。相比于静电除尘器，声波凝并除尘系统基建费用低，占地面积小，有较大的发展潜力。
4.1 细颗粒物声波凝并机理
声波凝并利用高强度声场增加了颗粒物之间相互碰撞的概率，进而有利于细颗粒物的长大，凝并成较大一级颗粒物(图2)。不同尺寸的颗粒物在声场内的振幅是不一样的，因此不同尺寸颗粒之间碰撞产生的效果及颗粒物间凝并长大程度也不相同。
图2 细颗粒物声波凝并
Fig.2 Fine particle acoustic coagulation
4.2 声波凝并研究现状
早期由于声波凝并技术能耗大，相关研究逐渐淡化。随着近几十年来环境污染的加剧和多样化，环境标准日益严格，国内外声波凝并研究再次得到发展。目前，声波凝并主要与湿凝并、电凝并或传统除尘设备相结合，弥补单一声凝并技术高能耗的缺点，同时也有助于提高传统凝并技术或除尘设备的效率。
Zhou等[43]以燃煤灰中细颗粒物为研究对象，利用声凝并技术在高强度行波作用下使细颗粒凝并长大。研究发现颗粒凝并效率对声频的变化非常敏感，且与声压级(SPL)呈线性关系，随SPL的增大而增强。随着SPL的增加，能源消耗剧增，SPL被限制在150 dB以内。Zhou等[44]通过高速摄影实验研究声波频率对声凝并的影响，并有效验证了数值计算的可靠性，该研究方法非常直观地显示了振动过程，并计算出不同大小的粒子在行波和驻波声场中的运动速度，与实验结果非常吻合。这表明研究单个粒子在不同声波中运动的研究方案非常有效，为以后声凝并的拍摄研究奠定了基础。
黄永刚等[45-47]研究了声波与蒸汽协同脱除颗粒物的效率，发现在过饱和度S<1的蒸汽环境中，细颗粒物声波凝并效果差；S>1的蒸汽环境中，随着过饱和度从1.0增加到1.2，声波和蒸汽相变联合作用下颗粒物的去除效率由40%提高到80%，但并未深入探究凝并作用机理。张学光等[48]以燃煤烟气为研究对象，探究了喷雾对颗粒物声波凝并的影响，实验表明喷雾加湿后，凝并效率随烟气停留时间延长而增大；同时雾化液滴提高了系统气溶胶的浓度，使得颗粒物凝并更加高效。Zhou等[49]将声波凝并与布袋除尘和静电除尘相结合，颗粒去除效率分别由91.29%、89.05%提高至99.19%、99.28%，并得出该条件下声波的最佳频率值为1400 Hz、声波强度为148 dB。
4.3 细颗粒物声波凝并展望
目前借助传声电容放大器、PIV、testo风速仪及ELPI等仪器，可建立一套完整的声波凝并测量系统，实现声压级、内部流场及颗粒物浓度等参数的测定。相关实验结果和数值模拟均表明: 声波凝并对PM10、PM2.5有明显去除效果。但是，诸多研究集中在对声波凝并效率影响的参数化研究[50-51]，忽略了内部流场的变化，即缺乏针对声波促进细颗粒物凝并、长大的机理性探究。现阶段，应重点研究声波凝并与湿凝并、电凝并等相耦合技术，实现多技术互补形成新的除尘系统，提高凝并技术对细颗粒物的捕集效率，同时降低新系统的能耗。
5 结 论
湿法凝并、电凝并、磁凝并及声波凝并技术，都是有效提高细颗粒物平均粒径的方式。湿凝并的机理研究起步早，技术成熟、应用广泛，且蒸汽相变能更好地促进锅炉烟气中细颗粒物的长大；异极性荷电粉尘在交变电场中的凝并高效、清洁，无其他污染物，但对粉尘理化性质有较高要求；声波凝并和磁凝并在国内研究发展较晚，研究主要集中在实验方法和实验现象上，对粒子凝并、凝结核的长大机理研究不够深入。虽然磁凝并已经在电镀、选矿和污水处理等行业应用广泛，但对含尘气流中的细颗粒物去除方面仍缺乏相应的工业应用。
单一的湿凝并、电凝并、磁凝并和声波凝并技术，虽可作为细颗粒物粒径增大的有效手段，也是预除尘的可行技术，但仍无法满足日益严格的环境污染物排放要求。多技术的耦合将成为污染防治新标准下有力的技术手段，目前清华大学、东南大学及浙江大学等已经带头开展多技术耦合去除细颗粒物的研究。多技术的耦合不仅能拓展现有技术的局限性，如低温烟气、颗粒粒径范围广的污染源、高比电阻粉尘等，还可以进一步提高对PM10、PM2.5的去除率。
综上，细颗粒物凝并研究多集中于除尘效率、能耗等宏观表现。而凝并机理的探讨，主要源于理论公式推导和实验猜想，主观性、局限性强。因此，应深入研究细颗粒物凝并机理及其影响因素，为细颗粒物预除尘技术研发提供更丰富理论支撑。
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