0 引 言
重金属在水环境中不断累积，是水生态系统安全的重要威胁之一，而且重金属通过食物链不断富集放大，也严重威胁着人类健康[1-3]。沉积物不仅是重金属元素归趋的重要汇相，也是水环境中重金属的重要污染源[4-5]。
改革开放以来洞庭湖流域社会经济发展迅速，与此同时环境污染问题也日益严重。姚志刚等[6-7]研究发现：洞庭湖沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn均存在一定程度污染，且总体污染程度中等偏重。此外，李娜等[8]研究发现，重金属可以直接或间接地对水生生物产生毒害作用，并通过生物富集、食物链放大等过程进一步影响陆地生物和人类健康。目前针对洞庭湖水环境中沉积物重金属污染问题研究主要集中在洞庭湖表层重金属污染、生态风险评价及来源等方面[9-11]；而针对洞庭湖经济与环境之间关系的研究主要集中在对洞庭湖区生态-经济-社会系统耦合协调发展等方面[12]，对于经济驱动下，洞庭湖沉积物重金属累积特征与区域经济发展响应关系的研究方面尚为有限。
本研究收集了近15年洞庭湖流域主要社会经济指标以及重金属变化数据，通过环境库兹涅茨曲线分析了两者间的宏观关系，采用回归分析将两者进行曲线拟合，进一步探讨经济发展对洞庭湖沉积物重金属累积特征的影响。旨在更好地了解洞庭湖沉积物重金属的污染情况，减少风险的发生，协调好经济增长与环境质量之间的关系，加强洞庭湖流域生态环境治理[13]，为实现洞庭湖区生态经济区稳定可持续增长提供参考。
1 材料和方法
1.1 研究区域概况
洞庭湖集水范围在27°39′N—29°51′N，111°19′E—113°34′E，位于湖南以北、湖北以南地区，跨常德、益阳、岳阳、长沙、荆州等市，包括3个国家湿地自然保护区，是中国最重要的内陆淡水湖泊[14]，在湖南省和长江水系的生态和经济等方面具有十分重要的地位，是湖南省主要的造纸、石化、轻工、粮食产地及纺织工业基地，也是长江经济带的重要节点[15]。周围丰富的水、土、生物资源条件和良好的自然资源让洞庭湖地区成为中国最早的传统农业发祥地，也是著名的“鱼米之乡”，是湖南省乃至全国最重要的商品粮油基地、水产和养殖基地。协调好经济与环境间的关系，建立良好的洞庭湖环湖经济圈对于加速洞庭湖区以至湖南省的经济社会发展具有重要意义。
1.2 数据来源
本研究通过检索词“洞庭湖沉积物”和“重金属或重金属污染”在电子数据库中国知网(CNKI)、百度学术搜索(xueshu.baidu.com)以及Google Scholar进行了一系列文献检索。研究文献共涉及409余篇，但并非所有文献都符合本研究。文献检索及筛选过程见图1a。本研究收集了2003—2017年洞庭湖沉积物中重金属(Cr、Cu、Pb、Cd、Hg、As)的监测数据，其中，2017年数据受国家科技基础性工作专项“中国湖泊沉积物底质调查(2014FY110400)”支持，采样分析测试所得，数据未发表。2003—2016年6种重金属数据，选择了能够代表全湖重金属平均水平的20篇文献[6-7,9,11,14,16-30]，其中，2003—2009年研究文献较少逐年仅1篇，2010—2016年研究文献均有2篇文献或超过2篇文献，对于2010—2016年数据进行均值处理，数据获得点位以剔除重复点位，所有点位如图1b所示。记录每项研究的最小值、最大值、平均值和标准差以及部分重要参考数值。
本研究选取地区生产总值、人口密度、第一产业产值、第二产业产值、第三产业产值、化肥施用量和废水排放总量(包含生活、工业、农业等各类废水排放量)7种经济指标来反映经济发展的趋势，通过查阅2004—2018年湖北省统计年鉴(http://tjj.hubei.gov.cn/?cat_id=10055)中荆州市社会经济指标、湖南省统计年鉴(http://tjj.hunan.gov.cn/tjsj/tjnj/)中常德市、益阳市、岳阳市、长沙市望城县的社会经济指标，获得2003—2017年地区生产总值等7种社会经济指标相应的逐年数据。
1.3 数据分析
本研究对重金属采用潜在生态风险评价法进行风险评价，通过环境库兹涅茨曲线对经济发展与环境污染的宏观关系进行分析，采用SPSS 19.0软件统计数据，主成分分析筛选、相关性分析确定主要影响因素，曲线回归分析将各重金属和社会经济指标进行曲线拟合。
1)沉积物重金属风险评价。
本研究针对重金属毒害性较强这一特点，从风险把控的角度出发，采用潜在生态风险评价指数法对6种重金属进行风险评价，评价标准见表1。
图1 文献筛选流程、结果及数据获得点位分布
Fig.1 Literature screening process results and data acquisition point map
表1 沉积物中重金属
和RI的分级标准
Table 1 Classification criteria for heavy metals and RI in sediments
EirRI潜在生态风险程度Eir<40RI<150低 40≤Eir<80150≤RI<300中 80≤Eir<160300≤RI<600高 160≤Eir<320600≤RI<1200很高Eir≥320RI≥1200极高
潜在生态风险评价指数法：
(1)
(2)
(3)
式中：
为重金属i的富集系数；Ci为重金属i的实测质量浓度，取近15年重金属i的平均浓
为重金属i的背景浓
为重金属i潜在生态危害指数；
为重金属i毒性系数[32-34]；RI为多种重金属的综合潜在生态危害指数。
引入Ki(生态风险贡献率)计算生态风险值，找出沉积物中重金属的主要风险污染物，生态风险贡献率计算见式(4)：
(4)
2)环境库兹涅茨曲线(EKC)。
国际上根据环境库兹涅茨理论所产生的计量模型有两大类，一类是基于时间序列数据分析的模型，另一类是基于面板数据分析的模型。本研究选择基于时间序列数据分析的模型(EKC模型)。
该模型最具有代表性的是二次多项式函数关系，这也是目前国际上常用的简化计量模型：
(5)
式中：Et为t时刻某地区的环境压力，即污染排放量；Yt为t时刻该地区的经济产出(GDP或者人均GDP)；β0为国家和地区特征相关参数，β1、β2分别为参数;μt为误差项。
若β2<0，β1>0则为“倒U”形曲线；若β2>0，β1<0则为“正U”形曲线，通过对式(5)一阶求导可得到环境质量转折点Y=-β1/(2β2)。
1995年，Grossman和Krueger又将该模型进一步拓展成三次函数型：
Et=β0+β1Yt+β2Yt2+β3Yt3+μt
(6)
式中：β3为参数。
若β1>0，β2<0且β3=0，则为“倒U”形曲线；若β1<0, β2>0且β3=0，则为“正U”形曲线；若β1<0，β2=0且β3=0，则环境恶化程度将呈线性下降；若β1<0，β2>0且β3<0，则当用横坐标表示人均GDP，用纵坐标表示环境恶化程度时，环境恶化程度呈现“倒N”形；若β1>0，β2<0且β3>0，则环境恶化程度呈现“正N”形。
2 结果与分析
2.1 洞庭湖沉积物重金属浓度水平及潜在生态风险
从能够代表洞庭湖全湖重金属浓度的文献中，统计了2003—2017年洞庭湖沉积物近15年内重金属浓度的最大值、最小值、平均值、标准差、变异系数以及背景值等参数，统计结果见表2。可知：Cr、Cu、Pb、Cd、Hg、As的最小值和均值均超出其背景值，存在不同程度的污染。从均值来看，污染最严重的是Cd，是背景值的11.6倍，且严重超出GB 15618—1995《土壤环境质量标准》的三级标准，其次是Hg，其浓度是背景值的4.3倍；污染最小的是Cr，浓度均值控制在GB 15618—1995一级标准范围内；其他金属均存在一定污染，浓度均值在GB 15618—1995二级标准范围内。从变异系数指标看，Cd最大为54%，Hg最小为17%，其余变异系数为19%～26%，说明洞庭湖沉积物重金属含量在空间分布上差异较大，受人类活动影响较大。
表2 2003—2017年洞庭湖沉积物重金属统计结果
Table 2 Statistical table of heavy metals in Dongting Lake sediment from 2003 to 2017 mg/kg
项目CrCuPbCdHgAs最大值136.0078.1468.629.490.2537.93最小值50.8028.430.290.740.1215.66平均值83.7941.1049.673.830.2024.37标准差21.398.989.662.080.034.71变异系数/%262219541719背景值a4420.223.30.330.04712.9一级标准b9035350.20.1515二级标准b250502500.30.330三级标准b40040050011.530
注:具体数据参考文献[6-7,9,11,14,16-30]；a为洞庭湖水系水体环境背景值，b为GB 15618—1995《土壤环境质量标准》。
根据潜在生态风险指数法中式(1)—(3)计算得出重金属综合风险指数为561.93，说明6种重金属综合风险指数很高；其次，根据式(4)可计算各重金属的风险贡献率，结果见图2。可知：污染最严重的Cd的风险极高，风险贡献率为61.96%，其次是Hg，风险贡献率为30.29%，两者风险贡献率高达92.25%，是最主要的2种风险因素。
2.2 环境库兹涅茨曲线(EKC)
环境学家Grossman和Krueger研究发现：SO2排放量和经济增长的关系符合库兹涅茨假说，如果用纵轴表示污染水平(污染物排放量等)，横轴表示经济增长(GDP、GNP或人均GDP、人均GNP等)，可得到污染水平与经济增长间的散点曲线呈“倒U形”，即环境库兹涅茨曲线(environmental Kuznents curve，简称EKC)。但也有研究表明，环境库兹涅茨曲线还可能呈“正N形”[35]。
图2 六种重金属的风险贡献率
Fig.2 Risk contribution rate results of six heavy metals
本研究通过对6种重金属以及相应的潜在生态风险指数进行主成分分析得到6种重金属综合得分H重金属以及重金属所存在风险的综合得分H风险指数，将H重金属、H风险指数与地区生产总值分别进行EKC拟合，探讨洞庭湖重金属污染情况与经济发展之间的宏观关系，分析结果见图3。可知：经济增长与环境污染(指沉积物重金属污染及其存在的风险)之间的拟合曲线符合三次函数的拟合，均呈“正N形”，目前两者关系处于一个上升阶段，随着经济的增长，重金属整体浓度可能会继续增加，污染程度加剧，且整体的生态风险也可能继续上升。通过上述数据统计分析可知，Cd、Hg是重金属污染以及风险贡献率较大的2种金属，因此，本研究主要讨论影响这2种金属累积特征的经济发展因素。
图3 2003—2017年洞庭湖流域环境库兹涅茨曲线
Fig.3 Environmental Kuznets curve of the Dongting Lake basin from 2003 to 2017
2.3 沉积物高风险重金属与社会经济驱动响应关系
将地区生产总值等7种经济指标进行主成分分析，筛选出主要影响因素，结果见表3。可知：主成分分析结果提取出特征值>1的2种有效因子，其累计贡献率为92.482%，基本涵盖所有信息。因子1对方差的贡献率为76.453%，占权重较高的指标有：地区生产总值、人口密度、第一产业产值、第二产业产值、第三产业产值，其次废水排放总量比重也相对较高，但载荷为负。因子2主要表现在化肥施用量和废水排放总量上的正载荷，其对方差的贡献率为16.029%。尽管有很多因素影响洞庭湖沉积物重金属的演变，但以上2个因子反映出洞庭湖流域社会经济发展对沉积物重金属演变有着不可忽视的影响。
表3 主成分分析贡献率
Table 3 Principal Component Analysis contribution rate
指标载荷因子1因子2地区生产总值/亿元0.993人口密度/(人·km-2)0.982第一产业产值/亿元0.979第二产业产值/亿元0.977第三产业产值/亿元0.980化肥施用量/(×103 t)0.875废水排放总量/(×103 t)-0.6480.571特征值5.3521.122方差贡献率/%76.45316.029累积方差贡献率/%76.45392.482
Cd、Hg作为洞庭湖沉积物污染较重的2种元素，为进一步了解2类因子对Cd、Hg的影响，本研究采用曲线回归分析将Cd、Hg与主成分分析得出的综合得分H、主要影响因子1的得分F1进行拟合，选取拟合结果中决定系数R2最高的拟合曲线，并对拟合结果进行F检验，均P<0.05，具有统计学意义，具体结果见图4。
已观测值； —三次曲线。
图4 主成分得分与重金属间的拟合关系
Fig.4 Principal component score and fitting relationship between heavy metals
由图4可知：H、F1与Cd、Hg之间的拟合关系基本一致，且均与EKC的宏观拟合关系一致，均为三次函数，H、F1与Cd的决定系数R2分别为0.770、0.759；H、F1与Hg的决定系数R2分别为0.525、0.545。H、F1与Cd拟合呈现的曲线可能是三次函数的前半部分，若在目前形势继续发展的情况下则可能出现继续上升的趋势，Hg则已经呈现出上升趋势。
3 讨 论
洞庭湖流域在湖南省和长江水系的生态和经济等方面具有十分重要的地位，是湖南省主要的造纸、石化、轻工、粮食产地及纺织工业基地，也是长江经济带的重要节点。在2003—2017年，洞庭湖区人口密度从314.50人/km2增加到352.11人/km2，GDP从1611.42亿元增加到9752.09亿元，在洞庭湖生态经济区建设和其他政策的实施过程中，加快了现代产业的发展。根据本研究分析，人口密度的增长，第二、三产业的持续发展，将对洞庭湖重金属污染风险带来较大的压力，第一产业在一定程度上有影响。文献[36-39]表明，洞庭湖流域丰富的有色矿产资源的开发利用，使得轻工业、重工业等工业发展迅速，第二产业产值从642.48亿元增长到4037.53亿元，占GDP的41%；依托洞庭湖在长江中游的地缘优势，以及洞庭湖湖湘文化传统等资源，旅游业、餐饮行业等现代化服务业发展加快，使第三产业得到快速发展，第三产业产值从590.07亿元增长到4447.63亿元，占GDP比重为46%。在这种发展趋势下，洞庭湖流域需要加强重金属排放企业管控以及其他潜在污染源的核查，降低现行社会经济发展模式对于洞庭湖重金属类污染物的输入。
根据研究，Cd、Hg是污染风险较高的2种元素，两者均存在很高的生态风险，与连花等[18，24]的研究结果一致。此2种元素超标将带来严重的毒性作用，例如，在20世纪50年代初因Hg中毒引起的水俣病以及因Cd中毒引起的骨痛病2件日本典型重金属中毒公害事件[40]。元素的超标也将导致农产品重金属的富集，对人体健康产生毒性作用[41]。研究表明，洞庭湖沉积物中Cd、Hg是工业发展、矿业资源开发利用过程中的典型污染物[23-24]，也有研究表明重金属受旅游业影响显著[42-44]。因此，在洞庭湖重金属污染防治中需要重点对二、三产行业中重点发展产业进行管控，尤其是Cd、Hg等高风险污染物的管控。
4 结 论
1)目前洞庭湖流域经济处于上升阶段，在经济发展的同时带来了一定的环境污染，通过数据统计分析，6种重金属均存在一定的污染，其中Cd污染最严重，其次是Hg，而Cr污染程度最小，其他重金属浓度控制相对较好，均在GB 15618—1995二级标准范围内。同时对重金属进行了潜在生态风险评价，发现Cd、Hg存在高风险，两者风险贡献率达到92.25%。
2)通过EKC拟合，发现经济增长与环境污染呈“正N形”曲线，两者关系处于一个上升阶段，即随着经济的增长，重金属整体浓度可能继续增加，污染程度加剧，且整体的生态风险也可能继续上升。
3)在经济发展过程中，第二产业中的工业发展以及有色矿产资源的开发利用和第三产业中旅游业、餐饮业等发展对Cd、Hg的影响显著；其次，生活污水的排放以及农业生产过程对其也有一定影响，但影响不显著。
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