0 引 言
中国的大气污染问题，主要是以PM2.5与O3为关键污染物的大气复合污染[1]，其中PM2.5直接影响能见度[2]，并对人体健康[3]、生态环境[4]、气候[5]等都有重要影响，是打好蓝天保卫战的重点[6]，也是我国首要控制的主要大气污染物[7]。十三五前后，随着我国对大气污染的控制不断强化[8]，我国多个区域的PM2.5浓度呈现波动下降态势[9]。
由于PM2.5受关注程度较高[10]，对于北京或华北平原的PM2.5污染特征[11]、污染成因[12]、来源解析[13]、污染过程分析[14]等问题已有所研究，但目前关于PM2.5的来源仍有较大争议[15]，如根据2000年的膜采样与PMF分析得出的北京PM2.5来源是生物质燃烧占11%，二次硫酸盐占17%，二次硝酸盐占14%，燃烧占19%，机动车占6%，扬尘占9%，工业占6%[16]；但根据2013年的采样，源解析结果是燃煤占26.1%，二次有机成分占25.8%，二次无机成分占25.3%，扬尘占10.0%，交通占5.6%，生物质燃烧占5.6%，餐饮占1.6%[17]。可见，不同时间得出的源解析结果存在较大差别，另外，即使是同样的时段，由于采样点位或分析手段存在差异，也会造成源解析结果的差异，如Yang等[18]分析得出的2013年北京PM2.5来源是二次生成占40.7%，燃烧源占22.6%，交通源占10.0%，长距离输送占22.3%，土壤与扬尘占4.4%。近年来华北地区的污染源已发生了结构性的变化[19]，因此，有必要继续研究华北地区近年的PM2.5污染特征与来源解析，以便给政策制定及时提供参考[20]。天津是华北地区重要的城市之一，本研究主要基于三维空气质量模型与大量观测数据，对天津市近年的PM2.5污染特征与来源进行深入分析。
1 数据与方法
1.1 空气污染物监测概况
天津市共有27个环境空气自动监测子站，分布于天津市的市区与郊区(图1)，监测的指标主要是PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO与O3等。测量PM2.5主要使用美国赛默飞世尔公司TEOM1405F颗粒物分析仪，采用微量振荡天平和膜动态测量系统联用方法(TEOM-FDMS)来实现颗粒物浓度的测量[21]，该方法反应速度快，准确度好、精度高且不受颗粒物组分特性的影响，可以计算挥发与非挥发性物质的总量，对颗粒物质量浓度的准确测量具有更好的代表性。
图1 天津市空气自动监测子站分布
Fig.1 The automotive monitoring sites’ distribution in Tianjin
1.2 空气质量模型与来源解析设置
本研究采用SMOKE/WRF/NAQPMS[22]模式系统模拟了2018年1月、4月、7月、10月(分别代表冬、春、夏、秋季)天津市PM2.5来源情况，气象场由WRF(v3.5.1)驱动，排放源数据主要耦合了清华大学开发的MEIC清单[23]、REAS清单[24]和MEGAN模型估算的天然源清单。PM2.5来源解析技术主要是基于不同排放类别与地区的PM2.5前体物标记，通过追踪其迁移转化过程，定量受体点PM2.5的具体地区与行业来源[25]。
研究区域共设置为20个，分别为天津、北京、石家庄、唐山、秦皇岛、廊坊、沧州、保定、承德、邯郸、衡水、张家口、邢台、山东、山西、河南、内蒙古、辽宁、国内其他、国外及海洋。排放源分类共分为5类，分别为工业源、交通源、居民源、二次生成、其他。
2 结果分析与讨论
2.1 天津市PM2.5污染特征
2.1.1 PM2.5时间变化特征
自2013年天津市各区开始连续监测PM2.5以来，天津市PM2.5年均浓度呈现逐年下降趋势(图2)。2018年的PM2.5年均浓度达到近6年最低水平，较2013年降低了45.8%。
图2 2013—2018年天津市PM2.5浓度年际变化规律
Fig.2 Annual variation of Tianjin PM2.5 concentration from 2013 to 2018
近6年天津市PM2.5月际变化特征整体显示出冬季浓度最高，春、秋季浓度较高，夏季浓度最低的变化规律(图3)，与北方大多数城市季节变化特征相同。2013年6月PM2.5浓度较往年偏高明显，原因可能在于京津冀地区出现连续性高温闷热天气，低层空气湿度的增加和稳定的大气条件阻碍了颗粒物的扩散[26]。天津市PM2.5浓度一般在每年10月至次年1月呈上升趋势，于12月至次年1月达到全年峰值，然后从2月起逐月下降，于8—9月达到全年谷值。
2.1.2 PM2.5空间分布特征
近6年天津市PM2.5浓度大致呈西高东低、南高北低的分布特征(图4)，2013年PM2.5浓度高值主要集中在西南部区域和东北部区域，有7个监测点位ρ(PM2.5)>100 μg/m3；2014年西南部区域和西北部区域PM2.5浓度较高，其中地纬路、广安道和淮河道监测点位ρ(PM2.5)>90 μg/m3；2015、2016年PM2.5浓度高值主要集中在西南部区域，其中团泊洼和广安道监测点位PM2.5浓度较高；2017年北部区域和东部区域PM2.5浓度较其他区域低，有4个监测点位ρ(PM2.5)<60 μg/m3；2018年全市除广安道ρ(PM2.5)=61 μg/m3外，其余监测点位均在60 μg/m3以下。因此，从空间分布上看，天津市PM2.5污染主要集中在西南部区域，而东部区域和北部区域污染相对较轻。其空间分布与天津地理位置和气象条件有一定关系，天津地区位于京津冀地区的中部，东部毗邻渤海，北部为燕山山脉，南部和西南部地区毗邻河北中南部地区，相比于平原地区，河北中南部的太行山东侧更易于发生污染的积累，而天津位于我国的西风带，西风、南风和西南风是其主要的风向(占38.0%)，当西南风盛行时，污染物自南向北输送，南部静海、城区的污染浓度会略高于其余地区。此外,西南风天气一般对应暖平流，相比西北风的冷平流，更易于出现逆温，导致污染天气出现，也进一步提高天津西南部地区PM2.5质量浓度。与西南部地区相比，天津东部地区与渤海相临，受偏东气流影响(28.7%)，海上较为洁净的气团使得沿海地区的PM2.5质量浓度相比内陆更低，而北部蓟州区和宝坻，除了气象因素和地理因素影响外，其工业排放源相比中南部地区明显偏少，也是其PM2.5质量浓度略低的一个原因。
—2013年
—2014年； 
—2015年； 
—2016年； 
—2017年； 
—2018年。
图3 2013—2018年天津市PM2.5浓度月际变化规律
Fig.3 Monthly variation of Tianjin PM2.5 concentration from 2013 to 2018
图4 2013—2018年天津市PM2.5浓度空间分布规律
Fig.4 Spatial variation of PM2.5 concentration in Tianjin from 2013 to 2018
2.2 PM2.5模拟效果评估
采用SMOKE/WRF/NAQPMS模式系统解析了2018年1，4，7，10月天津市PM2.5来源情况，将天津市所有站点实测浓度值与模拟值作比较，使用相关系数(R)表征模拟值与实测值之间变化趋势的吻合程度，越接近1，表明模拟效果越好；同时，使用标准化平均偏差(NMB)与标准化平均误差(NME)评估模拟值与实测值的吻合程度，定义如下：
(1)
(2)
式中：Cm为模拟值；C0为实测值。
平均而言，模式系统高估了多数时期天津市2.5污染水平(图5)，从全年来看，各项统计指标(表1)与同类研究工作的误差统计指标水平接近[27]，表明模式系统较好地重现了天津市2.5浓度水平和变化趋势，模式系统较为可靠。
2.3 天津PM2.5的地区来源
天津市PM2.5来源以本地排放贡献为主，不同季节其地区来源有较大差异(图6)。可知：春季，天津本地排放对PM2.5的贡献达到30%，北京大气污染物排放对天津PM2.5的贡献较少，仅占1%。夏季，天津
注：使用全市所有站点平均值。
---实测； —模拟。
图5 模拟值与实测值对比
Fig.5 Comparison between the simulated and measured values
表1 SMOKE/WRF/NAQPMS模式系统在
天津市的表现评估
Table 1 Performance evaluation of the SMOKE/WRF/NAQPMS system applied in Tianjin
统计指标1月4月7月10月R0.850.900.510.93NMB0.68-0.180.250.32NME0.730.220.490.36
市本地排放对PM2.5的贡献进一步提高到40%，其次是国外及海洋，贡献达到23%，主要是由于夏季以较强东南风为主导，我国东部海洋等地排放的污染物对天津市有较大影响。秋、冬季，天津市主要受偏北风的影响，其PM2.5来源相近。其中天津本地排放是主要来源，占比为37%～39%，其次是廊坊，山东省在秋季与冬季对天津的影响差异较大，而国外及海洋的贡献仅为5%～6%。
图6 天津市PM2.5地区来源
Fig.6 The regional contribution to PM2.5 in Tianjin
2.4 天津PM2.5的行业来源
若按排放行业类型进行天津市PM2.5来源解析(图7)，则不同季节来源情况相近，即天津市PM2.5主要来源于居民源、二次生成与工业源，交通源与其他类型的来源占比小，其中其他类型来源一次排放占比较小，占2%～3%。二次生成的占比高达32%～39%，表明天津市一次排放的PM2.5占60%～70%，二次污染特征较明显，其中夏、秋季由于湿度与温度较高，二次生成的占比明显高于冬、春季。而居民源一次排放的贡献在冬季可达42%，夏季仅为25%，春季与秋季的占比处于冬、夏季之间，这主要是由于冬季取暖时会有更多民用源排放。工业源的占比则是夏季最高(31%)，冬季最低(20%)，春季与秋季的占比处于冬、夏季之间，这可能主要由于冬季有较严格的控制措施，加上临近春节，工业排放相对较少。基于观测的研究表明：天津大气PM2.5中碳组分受生物质燃烧、汽车排放、燃煤和道路扬尘混合来源影响[28]，但本研究不针对碳组分，所以无可比性。基于CAMx模型的研究表明：2013年京津冀地区的工业源对PM2.5的贡献约为44%，居民源贡献约为27%，本地排放的贡献为40%～60%[29]，与本研究的结论略有差别，主要是研究区域与时段的差异导致。
图7 天津市不同本地排放源的PM2.5贡献
Fig.7 Contribution of each local emission source to PM2.5in Tianjin
3 结 论
使用天津市2013—2018年的大范围长期连续PM2.5观测数据分析了天津市的PM2.5污染特征，并使用SMOKE/WRF/NAQPMS模型研究了天津市不同季节的PM2.5来源情况，主要结论如下：
1)天津市近年的PM2.5污染整体逐年下降，2013—2018年的年均浓度从96 μg/m3下降到52 μg/m3。近年来PM2.5浓度均是冬季最高，春、秋季较高，夏季最低；空间分布上呈西高东低、南高北低的分布特征。
2)天津市本地排放是天津PM2.5主要来源，不同季节占比为30%～40%，周边城市的跨省输送特征明显，沧州的贡献约为10%，廊坊的贡献在秋冬季较大，为10%～14%，南部的山东省在冬季以外的季节也有10%左右的PM2.5贡献，国外及海洋的贡献在夏季较大(23%)，但在其他季节的贡献较小。由于不同季节天津市的PM2.5来源差别较大，控制时可考虑不同季节的地区联防联控，但由于本地的排放均占比较大，在任何季节都应该强化本地排放的控制。
3)不同类型排放源对天津市PM2.5贡献在不同季节差异较小，总体而言，多数时期二次生成的PM2.5贡献比例最大，贡献为30%～40%，说明天津市所在的华北地区二次反应较强烈，二次污染较严重。另外，居民源与工业源的排放占比也较大，特别是冬季的居民源占比高达42%。从控制天津市PM2.5污染的角度，建议应强化居民源与工业源的一次排放，另外，加强对其前体物来源的研究，并控制主要的前体物，减少二次生成。
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