0 引 言
SO2是无色但具有强烈刺激性的气体，对环境和人体健康造成极大的危害，大量流行病学研究表明，SO2对人和动物的多种器官组织具有毒性作用[1]。山西省是以工业为基础的城市，且地处黄土高原地区并深居内陆，极易发展成为SO2的重污染区。黄晓虎等[2]研究表明，城市大气污染物具有季节性特征，主要集中在冬季。随着对大气污染物的研究方法和手段逐渐多样化，研究内容逐渐从空间描述向影响因子[3]、形成因素和位移变化[4]等方面发展。肖忠湧等[5]通过卫星遥感数据分析表明，SO2主要集中在关中平原且主要与人为排放有关。赵衍君等[6]利用地统计学和空间分析的方法分析表明山西省大气污染处于较高水平。许多学者对于大气污染物的研究区域主要集中在京津冀[7]、长三角[8]等经济发达地区，而对山西省大气污染物中的SO2研究较少，因此分析SO2时空变化特征，明确其主要的影响因素，对山西省可持续发展具有深远意义。
山西省是我国大气污染的重灾区，尤其进入冬季雾霾天气频发[9]。目前对于山西省雾霾天气和颗粒物污染[10-12]的研究较多，但大部分是对整体污染物的研究且时间周期较短，而对于影响SO2时空变化的形成因素等方面研究尚缺。本文以山西省11个地级市为研究对象，选取2015年1月—2018年12月山西省各站点SO2的日数据、降水量、风速、平均温度、气压、人均GDP、工业产值、原煤产量、火力发电量等主要影响因素，利用主成分分析和空间插值的方法探讨SO2在不同浓度下的主要影响因子以及时空变化分布特征，为山西省有效控制大气污染，以及其他地区对于大气污染的研究提供参考。
1 材料与方法
1.1 区域概况
山西省处于黄土高原东部，110°15′E—114°32′E,34°36′N—40°44′N。南北距离较长，总面积为15.67万km2，属于温带季风气候区，冬季寒冷干燥，夏季高温多雨，年均降水量可达450 mm，主要集中于夏秋季节，冬春降水较少，从西北向东南逐渐增多，晋中南地区年均降水量均>550 mm，晋西北地区年均降水量<400 mm。全省年平均风速可达6.8 km/h，其中，大同市年平均风速较大达到12 km/h，五台山地区年均风速为全省最大，为19.1 km/h，临汾市、晋城市、长治市年均风速均<5 km/h。年平均气温为10～12 ℃[13]，气压多在1008～1035 hPa，气温变化幅度较大，晋北3市(大同市、忻州市、朔州市)年均温度均<7 ℃，晋南3市(临汾市、运城市、晋城市)年均气温均>12 ℃。地形起伏较大，东部和西部主要山脉是太行山、吕梁山，总体格局为“两山夹一川”，地势起伏变化在一定程度上影响了山西省内的SO2等污染物的分布格局。
山西省内煤炭资源十分丰富且品种多样，煤炭储量达到全国1/3，2015—2018年年均原煤产量达到2892万t，年均火力发电量为82亿kW·h，地区年生产总值依次为30197万，30053万，34821万，39063万元，以煤炭为主的能源消费结构对山西省经济发展至关重要。山西省常住人口3700多万人，且主要集中于太原、晋城、运城等晋中南地区。从经济水平来看，晋中地区的经济发展水平相对较高，晋北经济发展速度相对较慢。
1.2 数据来源
SO2数据来源于中国环境监测总站实时发布的数据。通过对山西省59个环境监测站点进行统计，以监测点逐日监测值的平均值来表征该城市的逐月浓度值，再计算各季平均值和年平均值，分析对比剔除无效数据。气象数据包括中国气象局和法国天气网公布的天气实况，并对其进行处理和分析。人均GDP、工业产值、人口数量等数据来源于山西省统计年鉴和国家统计局官网。
1.3 研究方法
1.3.1 空间插值法
反距离加权(inverse distance weighting,IDW)插值能够为差异值较大的地区插值出较为合理的值。由于山西省SO2污染物季节性变化较大，但春、夏季区域内变化较小，为缩小误差，将SO2浓度进行归一化处理。
1.3.2 百分位数法
百分位数法是用于表示环境空气污染物浓度和有关统计指标分布状态的一种较为常见方法。对于研究山西省SO2近4年的时空变化特征具有重要意义，使用百分位数法和算术平均值进行分析，能够更加清晰表明污染物浓度在时间上的变化特征和发展趋势。其计算式如下：
(1)
(2)
式中：Pm为第m百分位数；L为Pm所在组的组实下限；U为Pm所在组的组实上限；Fb为<L的累积次数；Fa为>U的累积次数;N为总频数；f为组段内频数;i为组距。
1.3.3 主成分分析法
主成分分析也称主分量分析，旨在利用降维的思想，把多指标转化为少数几个综合指标(主成分)。其中，每个主成分都能够反映原始变量的大部分信息,且所含信息互不重复。每个变量都在不同程度上反映了所研究问题的某些信息,并且指标之间彼此有一定的相关性，因而所得的统计数据反映的信息在一定程度上有重叠。
2 结果与分析
2.1 时间变化特征
2.1.1 日变化特征
图1为2015-01-01—2018-12-31山西省SO2浓度日变化，分析可得：SO2浓度变化呈“波浪”形周期性变化且集中性明显，相邻日数变化起伏不大，但整体波动明显，变动周期为120 d，每年1月均达到年内最高值，2015，2016，2017，2018年SO2浓度日均值最大值分别为222.8，265.5，277.2，133.6 μm/m3。最大值出现在2017-01-03，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》Ⅱ级浓度限值的1.8倍，最小值出现在2018-07-11，仅为7.11 μg/m3，为最大值1/39，差距悬殊。根据GB 3095—2012所给定的二类环境功能区SO2浓度日均限值150 μg/m3和一类环境功能区SO2浓度日均限制50 μg/m3，山西省SO2浓度日均值超过一级浓度限值达到498 d，超过二级浓度限值达到78 d。
图1 2015—2018年山西省SO2浓度日变化规律
Fig.1 The law of daily variation of SO2 concentration in Shanxi from 2015 to 2018
2.1.2 月变化特征
山西省SO2浓度月均值呈“U”形分布(图2)，起伏明显，其中2—6月为下降期，7—9月为稳定低迷期，10—次年1月为上升期，1月到达SO2浓度的峰值，同时超标日数也达到最大。整体来看，山西省7—9月环境质量偏好。2015，2016，2017，2018年SO2浓度月均最大值依次为138.2，171.1，156.5，76.3 μg/m3，超标日数均在25 d以上。11，12，1月山西省各地区普遍进入供暖期，燃烧量陡增，增加大气污染输入，使大气中的SO2浓度极速上升，因此SO2浓度月份之间差距明显，最小值仅12 μg/m3为最大值的1/14。
—月均值；
—最小值；
—超标日数；
—最大值。
图2 山西省SO2浓度月变化
Fig.2 Monthly variation of SO2 concentration in Shanxi
2.1.3 季节变化特征
图3为山西省SO2浓度季节平均值空间分布。可知：山西省SO2浓度春季、夏季、秋季、冬季平均值依次为60.3，25.7，27.1，100.4 μg/m3，整体分布呈“冬春高，夏秋低”的特征，与姜杰[14]的分析结果基本一致。2015—2018年季均浓度整体变化趋势为先增长后下降，夏季SO2浓度均值为13.5～32.8 μg/m3，冬季为50.9～137.4 μg/m3。冬季的气候条件如光、温度、湿度不利于SO2分解和消散，使污染物可以长时间停留在大气中[15]。而夏季季风气候区降水较多，很大程度上使大气中的颗粒转化为硫酸盐气溶胶，并且快速降解。秋季由于大气状况较为稳定，悬浮颗粒较少，SO2浓度较低。
图3 山西省SO2浓度季平均值空间分布
Fig.3 Spatial distribution of seasonal mean SO2 concentration in Shanxi
2.1.4 年变化特征
为进一步明确山西省SO2年均浓度变化特征，对2015—2018年山西省SO2浓度的最小值、平均值、20～95百分位数和最大值进行统计分析见表1。利用SO2有效日均值进行分析，由表1可知：2015—2018年SO2质量浓度在百分位数(第20～95百分位数)中整体呈下降趋势，随着百分位数的增加，其年均降低值下降速度变快，年平均降低12.7 μg/m3，但2015—2016年平均值、最大值以及超过60百分位数均有所上升。最小值变化范围较小，为7～12 μg/m3。最大值变化范围较大，为134～277 μg/m3。
表1 山西省SO2浓度年百分位数变化
Table 1 The annual percentile change of SO2 concentration in Shanxi
指标ρ(SO2)/(μg·m-3)2015年2016年2017年2018年年平均降低值最小值1211971.720百分位28252313530百分位323126165.340百分位38352919650百分位444134227.3平均值616656321360百分位51504427870百分位677960341180百分位90108864913.990百分位1371481246922.995百分位1501761558322.3最大值22326627713437
2.2 空间变化特征
2.2.1 月空间变化特征及超标天数
根据HJ 633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》[16]，SO2浓度可分为优、良、轻度污染、中度污染、重度污染、严重污染六个等级。图4为2015—2018年山西省各市SO2污染等级天数占比。可知：整体月空间质量变化明显，污染物超标较为严重的情况主要分布于11月—次年3月，超标率达到34%，6—9月污染物达标可达99%以上。其中，季节超标率呈现出冬季(45%)>春季(9%)>秋季(8%)>夏季(0%)。以GB 3095—2012所给定的二类环境功能区SO2浓度日均限值150 μg/m3为依据，山西省污染物总体呈“冬季高，春秋偏低，夏季最低”，其中超标日数最高的地区出现在晋中南的晋中市、临汾市、吕梁市，超标最高天数分别为189，158，101 d。
2.2.2 季空间变化特征
由图3可得：SO2浓度最高地区出现在2015年冬季临汾市，浓度达到274 μg/m3，超过GB 3095—2012 Ⅱ级环境标准，超过2018年夏季大同市的20倍。从整体季节空间分布来看，SO2季浓度变化幅度最大的地区集中于晋中地区的临汾市、太原市和晋中市，其次是晋南地区，而晋北地区4年来季节变化幅度最小。由于人口和工业主要集中分布在晋中南部地区，北部人口较少，人为活动较弱，SO2主要来源是直燃排放贡献，其次为气象因子和空气中风的参数突变。
2.2.3 年空间变化特征
2015—2018年，山西省SO2浓度年均变化幅度较大(图5)，晋中、临汾、长治、晋城、运城等晋中南地区表现出先上升后下降的趋势。这一时段内晋中市4年SO2浓度变化幅度最大，2016年SO2年均值达到88.08 μg/m3，超过GB 3095—2012 Ⅰ级环境标准的4倍，长治市2018年SO2最低值21.33 μg/m3仍超过Ⅰ级污染限值，大同市SO2浓度最低并且变化幅度最小，4年平均达到39.5 μg/m3。全省SO2浓度从大到小依次分别是2016，2015，2017，2018年，浓度值为66，61，56，32 μg/m3，随着时间的变化，SO2浓度逐年下降，且2017年后SO2浓度均未超过GB 3095—2012Ⅱ级污染限值。
严重污染；
重度污染；
中度污染；
轻度污泥；
良；
优。
图4 2015—2018年山西省各市SO2污染等级天数占比
Fig.4 The proportion of SO2 pollution grades in cities in Shanxi from 2015 to 2018
图5 山西省SO2浓度年均空间变化
Fig.5 Annual average spatial variation of SO2 concentration in Shanxi
2.3 SO2浓度变化影响因素分析
通过SPSS采用主成分分析法对山西省SO2浓度影响因子进行分析，为增强分析的准确性，将SO2浓度日变化从小到大排列并平均分为12个区间。通过主成分分析法对影响SO2浓度变化的NO2、O3、CO、风速、气压、降水量、气温、火力发电量、原煤产量、人均GDP、工业产值11个指标进行综合分析，旨在评价不同SO2浓度区间的主要影响因素。通过分析方差贡献率(表2)可得：11个指标变量转化为2个综合变量，即第1主成分和第2主成分，代表原有数据91%的信息量，说明2个主成分大体上能反映所有指标的变化情况。由影响因子的主要成分系数矩阵(表3)可得：各因素的系数不同，根据分析结果可得出表达公式如下：F1=-0.007X1-0.012X2+0.052X3-0.0.286X4-0.03X5+0.245X6+0.035X7+0.262X8+0.032X9+0.236X10+0.231X11，F2=-0.174X1+0.19X2-0.243X3+0.43X4-0.138X5-0.142X6+0.134X7+0.169X8+0.135X9-0.129X10-0.118X11。通过此函数对不同SO2浓度下的影响因素进行综合评分(表4)，评价结果表明：F1得分在前5个等级中受影响较大，第1主成分为降水量、工业产值、火力发电量，权重为0.77，浓度在7.27～14.9 μg/m3时受降水量的影响因素最大。在F2排名中SO2浓度在第4～8等级中影响较大，第2主成分为风速、人均GDP、气温，权重为0.13，SO2浓度在42.46～51.36 μg/m3时风速对其影响最大。综合得分F的排名随着浓度的增加而降低，其中，SO2浓度在7.27～14.9 μg/m3时降水量和风速影响最大，SO2浓度在134.72～277.2 μg/m3时降水量和风速影响最小。因此随着SO2浓度下降，降水量和风速影响程度逐渐上升。
表2 总方差解释
Table 2 Explaination of the total variance
成分合计初始特征值累计/%18.48177.10177.10121.53313.93691.03730.6485.89096.92740.1811.63998.56750.0910.82199.33860.0360.32999.71770.0220.18199.89880.0090.08399.97890.0020.02199.998100.0010.001100
表3 主成分系数矩阵
Table 3 Principal component coefficient matrix
成分NO2O3CO风速气压降水气温火力发电量原煤产量人均GDP工业产值1-0.007-0.0120.052-0.286-0.030.2450.0350.2620.0320.2360.2312-0.1740.19-0.2430.43-0.138-0.1420.134-0.160.135-0.129-0.118
表4 SO2各浓度区间的主成分及排名
Table 4 The principal components and ranking of concentration ranges of SO2
编号ρ(SO2)/(μg·m-3)F1得分F1排名F2得分F2排名F综合得分F排名17.27～14.902.231-0.1991.861215.00～19.361.3120.1671.132319.45～23.180.9330.2160.813423.19～27.090.2840.6840.344527.18～31.63-0.1750.842-0.015631.72～35.54-0.27120.605-0.136735.55～42.45-0.6860.833-0.457842.46～51.36-1.1390.941-0.8111951.45～67.63-0.6670.038-0.5691067.72～92.18-0.6810-0.4410-0.64101192.36～134.45-0.9211-1.1111-0.95812134.72～277.20-0.188-2.5212-0.5412
3 讨 论
3.1 时间变化因素
SO2在大气中与O2发生反应后生成SO3，进而产生硫酸盐或硫酸，在大气中遇水形成酸雨，对人类和生态环境造成巨大危害[17]，且山西省SO2浓度在全国范围内处于较高水平[18]。随着政府调控、地方的工业企业调整以及省内部分地区实行煤改气、集中供暖、车辆限号、建筑工地定期停工、工业节能减排等一系列措施，对整治大气污染产生了深远影响，降水和高温使污染物沉降停留在空气中的时间较短。而山西省大气降水主要集中于夏、秋两季，因此夏、秋季SO2浓度普遍偏低。小风或静风和大气逆温是SO2浓度上升的重要因素[19]，春季由于气温回升易产生逆温天气，并且冬季燃煤取暖成为SO2的主要贡献，导致冬、春季SO2浓度高于夏、秋两季，整体呈现出“冬春高，夏秋低”的变化趋势。从月变化来看，山西省SO2浓度表现出7—9月处于低谷区，主要由于7月山西省大部分地区迎来高温和降水时节，大气较为活跃与降水相结合沉降速度快，10月以后降水减少气温逐渐降低，大气污染物开始漂浮在大气中，SO2浓度逐渐上升。这与廖志恒等[20]对珠三角地区空气污染中季节性变化有所不同，主要是由于山西省地处黄土高原东部，雨季主要集中在7—8月，因此7月和8月山西省大气质量偏好，各污染浓度偏低。
3.2 空间变化因素
SO2浓度表现出明显的空间差异[21]，并且人类经济活动和人口数量是影响污染物空间分布的重要因素。人均GDP、工业产值、火力发电量增加对于SO2浓度的贡献度呈上升趋势，山西省产煤量和用煤量都较大，煤炭储量达到全国1/3，发展工业的能源消耗以煤为主，并且供应全国其他部分城市的能源消耗，燃烧煤随之产生许多有害物质，如SO2、细微颗粒等，严重影响大气质量。高SO2浓度主要集聚在晋中南地区，太原市、运城市、晋中市主要由于区域内经济相对发展速度较快，地区生产总值、煤炭消耗量和工业发展速度处于全省较高水平。运城市、临汾市、吕梁市常住人口数量均超过140万，人类生产生活也是造成SO2浓度上升的重要因素。同时，地形对大气污染格局具有重要意义[22]，“两山夹一川”独特的地形地势影响大气污染物的扩散，气象因子对大气污染集聚、扩散、区域位移具有重要意义[23]，冬季来自蒙古西伯利亚的季风被吕梁山阻挡，到达晋中和晋南地区的风力较小，东部又有太行山阻隔，使污染物集中于山西省中南部地区难以扩散，因此形成“中南高，北部低”的变化格局。
4 结 论
1)2015年1月—2018年12月山西省SO2浓度年际变化呈先增长后下降的趋势，分别为61，66，56，32 μg/m3，SO2浓度在季节性变化呈现冬季>春季>秋季>夏季的规律。月变化呈“U”形规律，每年12月—次年3月浓度处于峰值期，10—12月和3—9月变化幅度较大，7—8月SO2浓度月均值低于20 μg/m3，环境质量最佳。
2)山西省SO2浓度变化地区性显著，呈现出“北部低，中南高”的趋势，SO2浓度超标日数主要集中于晋中市，尤其是冬季普遍较高。其中,晋中市、临汾市、太原市污染较为严重，但下降速度也较快，平均每年下降13，19，23 μg/m3。
3)从主成分分析结果来看：SO2浓度变化的影响因素分为第1主成分和第2主成分，第1主成分权重较大，主要有降水量、工业产值、火力发电；第2主成分权重较小，主要包括风速、人均GDP、气温。SO2浓度越小，降水量和风速影响力越大，当SO2浓度在7.27～14.9 μg/m3时，降水和风速的贡献率最大，因此降水和风速成为影响SO2浓度时空变化的重要因素。
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