0 引 言
生物法制备丁醇可追溯到第一次世界大战期间，且在当时得到了快速发展[1]，但进入20世纪中叶以后，化石燃料工业呈喷发式发展，由于受到石油工业的冲击，发酵法丁醇生产逐渐衰落[1,2]。近年来，随着化石燃料对环境影响的加剧,以及基于石油资源不可再生性的共识，生物法生产丁醇技术重新引起了广泛关注[2]。生物丁醇作为典型的生物质能源，是极具发展前景的新一代液体燃料，具有能量密度高和汽油配伍性能好等优点[3]，相信在未来必将以其特有的优势在生物燃料市场中发挥重要作用[4]。
文献计量分析可以系统地评估某一领域内科研结果的相对重要程度，揭示出该领域在一段时间内的发展方向[5]。本文通过计量分析产丁醇发酵的相关检索文献，明确了产丁醇发酵领域的研究趋势，有助于科研工作者了解该领域在全球范围内的整体研究情况，为后续的相关研究提供借鉴。
1 数据来源与方法
ISI Web of Science是国际公认的进行科学统计与科学评价的主要检索工具，其引文数据库SCI(science citation index)，更是国际间学者交流的主要平台。通过计量分析某一领域的相关文献，能够比较科学全面地反映出该领域在一段时期内的研究发展趋势。基于此，本文以(“acetone-butanol*”or “acetone butanol*”or “butanol”* or “butyl alcohol*”)and (ferment* or product* or “ABE ferment*”)作为主题检索词，采用Ho等[6]介绍的文献数据分析方法，应用Microsoft Excel 2016软件，对1994—2018年间ISI Web of Science中SCI数据库收录的相关文献的文档类型、语言、引文量、所属国家及机构、学科分类及作者关键词等进行统计，最后对整理出的数据信息结合专业进行研究领域的趋势分析，旨在明确产丁醇发酵领域的研究概况。
2 结果与讨论
本文统计了1994—2018年间SCI收录的有关产丁醇发酵的文献共7854篇，其中研究型论文共7371篇，约占总统计文献的93.9%，是产丁醇发酵文献的最主要输出形式。故本文仅对检出的7371篇研究型论文进行计量分析。通过统计文献的语种分布发现，以英语发表的文章7262篇，占总发文量的98.5%，为最主要的文献语种。其次，以中文发表的文章47篇，为第2语种。此外，还有日语(13篇)、葡萄牙语(11篇)、德语(11篇)、西班牙语(10篇)、捷克语(5篇)、俄语(4篇)等语种发表的论文。可以看出，在目前产丁醇发酵的相关研究中，英语文献报道占绝对主导地位。
2.1 文献产出整体趋势分析
据统计，1994—2008年间产丁醇发酵相关的研究型论文概况如图1所示。
—文献量；
—篇均引文数(均值=32.4)。
图1 1994—2018年间产丁醇发酵相关SCI文献概况
Fig.1 Overview of SCI articles referring to butanol fermentation from 1994 to 2018
由图1可知：1994—2007年间，年总计发文量基本保持稳定(100～200篇)；2008年始，年总计发文量明显逐年上升；进入21世纪，随着全球经济发展和化石能源的紧缺，各国政府对能源多元化战略的重视以及对多样化能源的强烈需求[3]，生物丁醇利备研究得到了极大推进，与之相应研究发文量不断增加。统计结果表明，发文量从1994年的118篇增长到2018年的605篇，增长达到5.1倍。此外，篇均引文数量(NR/TP)从26.1篇(1994年)增加至42.9篇(2018年)。
2.2 主要国家及研究机构情况分析
通过对论文作者(至少1位)所提供的通讯地址和附属机构的统计，分析了各个国家在产丁醇发酵领域的研究概况。统计过程中，源于英格兰、苏格兰、北爱尔兰和威尔士的论文归档于英国，源于中国香港特别行政区的论文归档于中国。在统计时间跨度内发文量前5位国家的发文概况如图2所示。
—美国，TP=1490；—中国, TP=1397；
—日本, TP=480；
—印度, TP=469；
—韩国, TP=447。
图2 1994—2018年间发文量位居前5位的国家
Fig.2 The publication output of the top 5 countries from 1994 to 2018
由图2可知：在1994—2009年间，美国一直处于产丁醇研究领域的主导地位，这和其工业化发达程度以及能源消费结构的演化密切相关[7]；2009年之后，中国的发文量迅速增加，2017年中国发文量(181篇)高于美国发文量(90篇)的2倍，表明产丁醇发酵在我国已成为研究热点，越来越多的科研机构和人员开始从事相关研究，这也和我国近年来社会经济的迅速发展以及对能源资源需求的急剧增长相吻合[8]。此外，通过分析国家的独立发文情况发现，美国和中国在产丁醇发酵领域的独立研究能力最强。
通过对论文作者(至少1位)所属单位的统计，分析了不同研究机构的发文概况。分析过程中发现，有5篇没有任何作者地址信息的文章，因此只对检出的7366篇文章进行进一步统计，可知3508篇(47.60%)为独立发文，3858篇(52.40%)为机构间合作发文，且7366篇论文共由5303个研究机构参与发表。其中，仅发表1篇论文的机构有3515个(66.25%)，仅发表2篇论文的机构有673个(12.69%)，发表3篇及以上论文的机构有1115个(21.03%)。在统计时间跨度内发文量前10位研究机构的发文概况如表1所示。
表1 1994—2018年间发文量位居前10位的研究机构
Table 1 Top 10 most productive institutions of articles from 1994 to 2018
机构名称TPR(%)R(SP)R(CP)R(FP)R(RP)Chinese Acad Sci, China2281(3.1)1(64)1(164)1(158)1(153)Univ Illinois, USA1062(1.4)2(33)2(73)2(71)2(75)Russian Acad Sci, Russia693(0.9)3(29)5(40)3(49)3(50)Ohio State Univ, USA674(0.9)27(12)3(55)4(47)4(48)Jiangnan Univ, China615(0.8)5(28)12(33)5(46)5(46)Osaka Univ, Japan606(0.8)9(22)6(38)6(44)10(35)Beijing Univ Chem Technol, China606(0.8)9(22)6(38)10(37)8(37)Tianjin Univ, China548(0.7)13(19)10(35)8(39)6(39)Univ Minnesota, USA529(0.7)3(29)27(23)7(40)7(38)Univ Calif Berkeley, USA5010(0.7)12(21)16(29)13(33)12(34)
注：TP：总发文量，篇；R(%)：总发文量排名及所占百分比；R：排名；SP：独立发文量；CP：合作发文量；FP：第一作者发文量；RP：通讯作者发文量。
由表1可知：在前10位的机构中，中国机构和美国机构各占4个，其中，中国科学院以228篇(3.10%)的发文量排名第1，领先于排名第2位的美国伊利诺伊大学1倍以上，且独立发文量、第一作者发文量和通讯作者发文量均排第1，这说明中国科学院在产丁醇发酵领域的研究具有优势。同时，这些机构的合作发文率均超过50%，这可能是由于一些在此领域研究水平相对落后的国家及机构通过与中国、美国等机构的合作，引进其先进技术推进本地区的产丁醇产业研究，也从侧面印证了美国和中国在产丁醇研究领域的领先地位和较强的独立研究能力。
此外，对中国国内研究机构的发文概况进行统计，结果如表2所示。
表2 1994—2018年间发文量位居前10位的中国研究机构
Table 2 Top 10 most productive Chinese institutions of articles from 1994 to 2018
机构名称TP/篇TPR/%IR中国科学院2281(9.04)1江南大学612(2.42)5北京化工大学603(2.38)6天津大学544(2.14)8南京工业大学475(1.86)11清华大学466(1.82)12大连理工大学467(1.82)12中国科学院大学458(1.78)15华南理工大学419(1.63)18哈尔滨工业大学3410(1.35)27
注：TP：总发文量；TPR：总发文量排名及所占百分比；IR：总发文量的国际排名。
由表2可知：中国科学院发文遥遥领先于其他研究机构。值得一提的是，国内发文量前10位的研究机构在国际发文排行榜上均排于前30位，其中有9个机构排在前 20位，说明中国研究机构在产丁醇发酵的相关研究上已经位于先进行列。
2.3 学科类别及学术期刊情况分析
基于ISI的期刊引用报告(JCR)中的学科分类，1994—2018年间有关产丁醇发酵的论文共分布在97个学科中。检出论文涉及最多的学科按降序排列如下：Chemistry(化学)(2528，34.3%)、Biotechnology & Applied Microbiology(生物技术与应用微生物学)(1691，22.9%)、Engineering(工程)(1656，22.5%)、Energy & Fuels(能源与燃料)(962，13.0%)、Biochemistry & Molecular Biology(生物化学与分子生物学)(683，9.3%)、Food Science & Technology(食品科学与技术)(669，9.1%)、Agriculture(农业)(534，7.2%)、Environmental Sciences & Ecology(环境科学与生态学)(477，6.5%)、Microbiology(微生物学)(447，6.1%)、Pharmacology & Pharmacy(药理学与药学)(369，5.0%)。产出量居前5位的学科发文概况如图3所示。
—化学；—生物技术与应用微生物学；—工程；
—能源与燃料；—生物化学与分子生物学。
图3 1994—2018年间研究论文涉及最多的5个学科
Fig.3 Top 5 productive disciplines involved from 1994 to 2018
由图3可知：与产丁醇研究最密切的相关行业为化学、生物、工程和能源。首先，丁醇作为一种重要的化工原料，其广泛用于各种塑料和橡胶制品以及有机合成过程，因此丁醇的制备及应用研究必然和化工过程息息相关。其次，排名前10位的学科类别中有3个学科：Biotechnology & Applied Microbiology、Biochemistry & Molecular Biology和Microbiology，与微生物的应用密切相关，这是因为生物丁醇是依靠微生物降解糖类物质代谢所产生的，其发酵研究必然引起对微生物应用以及高效菌种开发的广泛关注。此外，Energy & Fuels学科排名第4，说明将丁醇作为一种能源燃料进行开发已成为一大研究热点。
此外，选择研究期间世界范围内该领域前10位最具生产力的期刊，其发文量占文章总数的14.6%，发文概况如表3所示。
表3 1994—2018年发表丁醇发酵文献位居前10位的期刊
Table 3 Top 10 journals publishing articles of butanol fermentation from 1994 to 2018
期刊名称TP/%IF(R)H-index(R)出版地Bioresource Technology262(3.6)5.978(2)44(1)荷兰Industrial & Engineering Chemistry Research124(1.7)3.284(9)26(5)美国Applied Microbiology and Biotech-nology122(1.7)3.602(8)34(3)德国Biotechnology for Biofuels100(1.4)6.661(1)21(8)英国Applied and Environmental Microbi-ology86(1.2)4.272(5)40(2)美国Fuel84(1.1)5.033(3)21(8)英国Journal of Agricultural and Food Chemistry83(1.1)3.791(6)31(4)美国Energy & Fuels75(1)3.622(7)23(7)美国Applied Catalysis A-General69(0.9)4.391(4)24(6)荷兰Process Biochemistry68(0.9)2.987(10)19(10)英国
注：TP：总发文量及所占百分比；IF：影响因子；H-index：H指数；R为在前10位中期刊的IF、h指数排名。
由表3可知：发表论文最多的为Bioresource Technology(262，3.6%)，其次是Industrial & Engineering Chemistry Research(124，1.7%)、Applied Microbiology And Biotechnology(122，1.7%)和Biotechnology For Biofuels(100，1.4%)，这表明生物技术类杂志对产丁醇发酵方向的相关文章较为青睐，但发文最多期刊的占比并不高，说明文章分布之广及研究角度之多。在前10位的期刊中，4种期刊来自美国，3种期刊来自英国，2种期刊来自荷兰，1种期刊来自德国，可以发现发达国家在此领域的出版占据主导地位。此外，IF(本文所用为5年IF)和H指数都用于评估期刊的影响力。值得一提的是，期刊的IF、H指数与发文量排名顺序之间显示出极为不同的趋势。例如，Industrial & Engineering Chemistry Research期刊的发文量排第2位，而其H-index(26)和IF(3.284)分别排在第5位和第9位；相反，Journal of Agricultural And Food Chemistry期刊的发文量排第7位，而其H-index(31)和IF(3.791)分别排在第4位和第6位。
2.4 关键词分析
统计分析关键词目的在于明确产丁醇发酵领域的科学研究趋势，有助于科研工作者了解该领域在全球范围内的研究概况，快速掌握最新的科研动态。基于此，依据可进行此项分析的文献计量学方法[9]，同时利用高频词汇归纳研究热点[10]，检出1994—2018年产丁醇发酵研究领域共14846个关键词，将其进行统计分析，最终获得30个最常用高频词汇，如表4所示。
由表4可知:作为产丁醇发酵本领域关键词的Butanol、Clostridium acetobutylicum、Fermentation以及ABE Fermentation等出现频次最高，与此同时还有对Biodiesel、Ethanol等的研究。在研究期间，ABE Fermentation排名从153位(1994—1998年)上升到第3位(2014—2018年)，说明ABE发酵作为丁醇最主要的生产模式受到了广泛关注。2004年之后，出现Biobutanol的相关研究，其排名从467位(2004—2008年)上升到第4位(2014—2018年)，同期还出现了Biofuel和Biofuels等关键词，分别排名第10位和13位(2014—2018年)。这说明进入21世纪以来，将丁醇作为一种能源燃料的研究得到了极大推进，开发生物丁醇这种极具潜力的新一代液体燃料已逐渐成为当前的研究热点。此外，生物丁醇高昂的制造成本以及产物对菌株细胞的毒性作用等，都制约着丁醇的市场化生产[11,12]，因此对高效、高耐受菌种的开发以及产物分离技术的研究受到了普遍关注[13-16]，同步表现为对Clostridium acetobutylicum、Clostridium beijerinckii 及Pervaporation越来越多的研究。基于以上研究，期待在未来生物丁醇生产工艺能够更加成熟，其作为代用燃油能够得到规模化的市场应用将变得可期[17]。
表4 1994—2018年检索频率前30位的作者关键词
Table 4 Top 30 author keywords in the ranking of frequency from 1994 to 2018
关键词/篇TPR/%1994—20181994—20181994—19981999—20032004—20082009—20132014—2018Butanol5311 (9.38)2 (5.03)1 (3.89)3 (2.78)1 (10.79)1 (12.16)Clostridium acetobutylicum2442 (4.31)1 (9.73)10 (2.05)18 (1.39)3 (4.92)2 (4.64)Biodiesel1883 (3.32)NA100 (0.41)2 (2.91)2 (4.98)6 (3.36)Fermentation1834 (3.23)9 (2.35)6 (2.66)6 (2.15)4 (3.47)4 (3.64)Ethanol1715 (3.02)5 (2.68)14 (1.84)6 (2.15)6 (3.34)6 (3.36)ABE Fermentation1656 (2.91)153 (0.34)100 (0.41)55 (0.63)10 (2.78)3 (4.52)Pervaporation1627 (2.86)10 (2.01)10 (2.05)4 (2.65)8 (2.9)8 (3.16)Esterification1508 (2.65)5 (2.68)15 (1.64)1 (3.16)9 (2.84)12 (2.56)Lipase1419 (2.49)3 (4.03)1 (3.89)6 (2.15)7 (3.03)15 (1.8)Biofuel13810 (2.44)NA300 (0.2)55 (0.63)4 (3.47)10 (3.08)Biobutanol13611 (2.4)NANA467 (0.13)10 (2.78)4 (3.64)n-Butanol12412 (2.19)57 (0.67)28 (1.02)188 (0.25)13 (2.27)8 (3.16)Metabolic Engineering10313 (1.82)153 (0.34)52 (0.61)188 (0.25)14 (1.89)11 (2.68)Biofuels10114 (1.78)NANA188 (0.25)12 (2.52)13 (2.36)Transesterification9415 (1.66)17 (1.34)8 (2.25)15 (1.52)14 (1.89)17 (1.48)Kinetics9216 (1.62)10 (2.01)3 (3.28)9 (2.02)19 (1.64)22 (1.12)Clostridium beijerinckii8017 (1.41)5 (2.68)300 (0.2)467 (0.13)21 (1.45)14 (1.88)Volatile Compounds7818 (1.38)57 (0.67)28 (1.02)5 (2.53)16 (1.83)36 (0.88)Clostridium7719 (1.36)153 (0.34)100 (0.41)55 (0.63)17 (1.7)16 (1.68)1-Butanol7120 (1.25)17 (1.34)NA41 (0.76)20 (1.51)17 (1.48)Biomass5921 (1.04)NANANA17 (1.7)19 (1.28)Alkylation5921 (1.04)57 (0.67)10 (2.05)9 (2.02)33 (0.88)55 (0.68)Alcohols5723 (1.01)32 (1.01)52 (0.61)22 (1.26)29 (0.95)25 (1.04)Hydrogen5424 (0.95)57 (0.67)36 (0.82)73 (0.51)29 (0.95)21 (1.16)Tert-Butanol5125 (0.9)17 (1.34)17 (1.43)13 (1.64)27 (1.01)101 (0.44)Antioxidant Activity5125 (0.9)NA300 (0.2)23 (1.14)33 (0.88)23 (1.08)Acetone5125 (0.9)5 (2.68)20 (1.23)73 (0.51)37 (0.82)40 (0.8)Immobilization5125 (0.9)57 (0.67)300 (0.2)188 (0.25)22 (1.39)30 (0.96)Acetone-Butanol-Ethanol Fermentation5125 (0.9)153 (0.34)300 (0.2)41 (0.76)25 (1.14)29 (1)Glycerol5030 (0.88)NA100 (0.41)NA22 (1.39)25 (1.04)Antioxidant5030 (0.88)NA100 (0.41)23 (1.14)43 (0.76)23 (1.08)
注：TP：总发文量；R：发文量排名及所占百分比，%；NA：未检出；
3 结 论
本文利用文献计量的方法，基于对1994—2018年Web of Science数据库中Science Citation Index-Expended数据库收录的有关产丁醇发酵的7371篇研究型论文的统计分析，明确了产丁醇发酵领域的研究趋势，结果表明，产丁醇发酵相关研究整体呈上升趋势。
1)产丁醇发酵领域总发文在2007年前发展较为平缓，其后随着化石能源的紧缺以及强烈的能源多样化需求，发文量迅速增加。同时，篇均引文数量逐渐增多，且国家及机构间的合作也日益加深。
2)美国发文量位居榜首，其次是中国和日本。在1994—2009年，美国一直处于主导地位，2009年之后，中国的发文量迅速增加，且2017年中国发文量高达美国发文量的2倍之多。
3)在研究机构方面，中国科学院发文遥遥领先于其他研究机构。此外，国内发文量前10位的机构中有9个跻身国际前20位，说明中国研究机构在产丁醇发酵的相关研究上已位于国际先进行列。
4)化学、生物技术与应用微生物学、工程及能源燃料等相关学科是产丁醇发酵的研究主流领域。
5)Bioresource Technology领先于其他学术期刊，发文量位居榜首；而中国期刊发文量低，影响力较小。
6)通过统计关键词发现，ABE发酵是丁醇最主要的生产模式，且在2004年之后，对生物丁醇、生物燃料等关键词的研究迅速增多，说明开发生物丁醇这种极具潜力的新一代液体燃料已逐渐成为当前的研究热点。
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