0 引 言
PM2.5能较长时间悬浮于空气中，不易扩散，与较大的大气颗粒物相比，PM2.5粒径小、比表面积大、活性强，同时也易附带有毒、有害物质，如重金属、有机物等，对人体健康和大气环境质量影响较大[1-3]，已经被国内外大量研究学者所证实[4-9]。
近年来我国大气污染天气频发[10]，特别是在北方及中部地区。目前，国内外对大气污染的成因、影响机理及来源开展了较多研究，大气污染的成因主要分为外因和内因2个因素：外因主要是指稳定的大气层结、静风、逆温以及异常的气象条件[11，12]；内因是指污染源直接排放的烟尘、SO2、NOx等可二次反应的污染物。气象因素是对PM2.5污染的形成起着促进或改善的外界条件。康娜等[13]的研究表明，冬季北京地区的首要污染物是PM2.5，且峰值均与气象条件相关，持续偏南风成为主导因素。江琪等[14]对北京市PM2.5和各反应性气体浓度及气象因素进行了对比研究，发现与NOx、SO2、CO呈相同的变化趋势，与O3变化相反，且在风速<3 m/s时，下降趋势明显。刘庆阳等[15]发现，由于冬季京津冀地区长期受蒙古高压控制，京津冀及周边地区易形成均压场，地面和低空风速较小，抑制污染物扩散。苗蕾等[16]基于长时间序列对北京PM2.5日变化情况与气象条件研究发现，气压升高、空气相对湿度增大会加剧PM2.5的污染。李珊珊等[17]利用CAMx模式研究表明，在2014年10月京津冀地区发生的一次重污染过程中污染物由南向北输送。赵秀娟等[18]运用CMAQ空气质量模拟河北南部重污染过程表明河北北部、山东和河南对该地区霾污染的贡献较高。
与长三角、珠三角地区空气污染质量的研究状况相比，京津冀PM2.5的来源解析开展仍有待进一步研究。主要体现在：1)目前的研究多基于个别城市、某几次重污染天气的观测数据，利用受体模式分析大气PM2.5的来源[11，17，19-21]。多点位空间、长时间尺度利用HYSPLIT反向轨迹模式对整个京津冀地区时空变异性及不同季节的潜在来源性研究较少。2)京津冀及周边地区聚集了大量电力、钢铁、煤炭等能源消耗型产业，是全国污染排放强度最大的区域之一[22]，更容易受到周边省份污染物传输的影响，但现有源解析多集中在近距离本地源排放清单的研究。因此，本文以美国国家环境预报中心(NCEP)气象场资料，采用HYSPLIT后向轨迹结合聚类分析方法，对北京2017-01-01—2017-12-31 PM2.5污染物进行后向轨迹统计，以期揭示北京市PM2.5的输送路径及潜在来源。
1 材料和方法
1.1 研究区概况和数据来源
京津冀地区位于36°05′N—42°40′N，113°27′E—119°50′E，东临渤海湾，西北临靠太行山、燕山，属于温带大陆性季风气候。该区域囊括有多种地貌特征，但主要以平原地貌为主，沿渤海岸多滩涂、湿地[23]。气象数据来自中国气象数据网(http://data.cma.cn/),包括气压、风速、相对湿度、日照时长、温度、降水量等数据，监测数据来源于中国环境监测总站“全国城市空气质量实时发布平台”(http://106.37.208.233)。
1.2 分析方法
本研究将12，1，2月划分为冬季，3，4，5月划分为春季，6，7，8月划分为夏季，9，10，11月划分为秋季进行统计汇总，并进行横向对比分析。PM2.5数据有效性按照GB 3095—2012《环境空气质量标准》和HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》执行，剔除由于仪器校准、停电等外部因素造成的异常值和缺测值。本文监测京津冀地区13个城市空气质量监测站点的数据，根据国家空气质量执行，PM2.5空气质量划分为6个级别：优(0～35 μg/m3)、良(36～75 μg/m3)、轻度污染(76～115 μg/m3)、中度污染(116～150 μg/m3)、重度污染(151～250 μg/m3)、严重污染(>250 μg/m3)，其中轻度及以上污染为超标污染天气。统计分析不同时间尺度ρ(PM2.5)变化趋势，并采用ArcGIS对京津冀地区ρ(PM2.5)进行克立格(Kriging)空间插值，分析PM2.5时空分布特征。利用SPSS 21.0软件将各气象要素与ρ(PM2.5)进行Pearson相关性分析。
1.3 潜在源贡献函数分析
PSCF也称为停滞时间分析方法，是一种利用后向轨迹计算和描述研究地点污染物的潜在来源贡献的统计方法[24]。将后向轨迹覆盖区域以0.5°×0.5°网格化，每个网格的PSCF值计算公式如下：
(1)
式中：Px,y为网格(x,y)的PSCF值；mx,y为经过网格(x,y)到达研究地点时ρ(PM2.5)高于70%分位数的轨迹在网格(x,y)中的停留时间；nx,y为经过网格(x,y)的所有轨迹在网格(x,y)中的停留时间[25]。PSCF值越大，表明该地区对于北京PM2.5污染的贡献也越大。
为了消除某些网格中所有后向轨迹停留时间较短引起的对潜在来源判断的不确定性，通常采用Pij与权重函数值(Wij)的乘积来表示最终PSCF值。权重函数设置如下：
(2)
2 结果与讨论
2.1 PM2.5总体污染特征
图1为2017年京津冀地区PM2.5年均质量浓度，从整体上看，南北变化差异较明显，北部城市低于南部(图1a)。PM2.5污染空间分布呈区域化，高值区主要分布在京津冀地区南部，即以石家庄为中心区，保定、邢台、邯郸、衡水等城市污染较严重。这主要是由于京津冀地区以持续近地面偏南风为主，大气环境容量有限，污染物扩散能力较差[15]。而ρ(PM2.5)低值区则主要分布在京津冀地区的北部，承德、张家口、秦皇岛等城市均为PM2.5污染较轻的地区，这是因为北部城市气压较高，形成气流场导致污染物易扩散。其中，承德、张家口、秦皇岛三地ρ(PM2.5)年均最低，均<50 μg/m3。南部城市中邢台、邯郸、保定、石家庄4个城市的ρ(PM2.5)年均值均>80 μg/m3，石家庄城市ρ(PM2.5)年均值最高高达85.9 μg/m3(表1)，污染最为严重。京津冀地区13个城市ρ(PM2.5)为6～556 μg/m3，变化幅度较大，平均值为64.4 μg/m3，比2016年的71.8 μg/m3下降了11.5%，但仍高于全国43 μg/m3的水平。各城市ρ(PM2.5)主要集中在36～115 μg/m3，以轻度污染为主，占所有监测数据的57.7%(图2)。2017年京津冀地区13个城市PM2.5超标天数共1224 d，占总监测天数(4740 d)的25.8%，各城市平均超标天数为94.1 d。ρ(PM2.5)日均为优的天数累计1452 d，占30.6%，为良累计2064 d，占43.5%，轻度污染累计670 d，占14.1%，中度污染累计227 d，占4.8%，重度污染累计254 d，占5.4%，严重污染累计73 d，占1.5%。各个城市PM2.5污染程度变化较大，超标天数为19～155 d，其中邯郸超标天数到最多达155 d，占全年42.5%(图3)。
图1 京津冀地区全年及各季节ρ(PM2.5)分布特征
Figure 1 Annual and seasonal distribution characteristics of ρ(PM2.5) in B-T-H region
表1 京津冀地区ρ(PM2.5)日均质量浓度统计
Table 1 Statistics of daily ρ(PM2.5) in B-T-H region μg/m3
类型北京天津保定唐山廊坊石家庄邯郸秦皇岛张家口承德沧州邢台衡水京津冀(BTH)平均58.163.18466.56085.985.643.632.335.166.280.57764.4最大值50028055629835244531634527021627543433550最小值251112141017159109181518556中位数875263534564693425285364616标准差65.94665.947.65067.553.235.625.425.343.657.750.452.7
频率; 
—累计百分比。
图2 ρ(PM2.5)频率分布特征
Figure 2 Frequency distribution characteristics of ρ(PM2.5)
图3 京津冀各城市ρ(PM2.5)超标天数统计分布
Figure 3 Statistical distribution of days with ρ(PM2.5)
exceeding standard in the cities in B-T-H region
由图3可知：京津冀地区保定、石家庄、邯郸、邢台、衡水5个城市PM2.5浓度明显远高于全国超标天数的平均水平80.3 d，只有秦皇岛、张家口、承德远低于全国水平，石家庄、邯郸、保定污染超标最为严重，3个城市PM2.5超标比例均在37%以上，邯郸超标比例高达42.5%，对京津冀地区超标水平整体高于全国有着极大贡献。保定受太行山脉地形影响，年均风速低、静风天气较多，不利于大气污染物的稀释和扩散；邢台、邯郸等地由于能源结构单一，燃煤型产业偏重，导致地区性污染源排放是PM2.5浓度远高于全国整体水平的首要因素。
2.2 PM2.5浓度月变化特征
图4为京津冀地区PM2.5月均质量浓度和每日均超标率，大致都呈“W”形变化规律。1—6月呈下降趋势，6—8月保持平稳但略有下降，随后呈明显上升趋势。其中1—3月ρ(PM2.5)呈指数下降，降幅超过104.6%。6—8月ρ(PM2.5)维持在50 μg/m3相对低位上下浮动，基本稳定。8月ρ(PM2.5)略有下降平均浓度最低，是1月的0.31倍。8—12月ρ(PM2.5)整体呈上升趋势，但在11月出现拐点，比10月下降1.2 μg/m3，随后又迅速上升。PM2.5污染主要集中在1—3月和12月，且在1月污染最为严重，全月超标天数达到255 d，超标率达到63.3%，且在超标天数中，重度污染天气占比相对最大,达到40.4%。4个月中京津冀地区累计超标天数为686 d,其中重污染和严重污染为285 d，约占41.5%。8月ρ(PM2.5)为城市群最低，6月和8月空气质量最好，累计超标天数分别为29,17 d，且均没有出现中度以上污染天气。由图5 PM2.5季均质量箱形图可知，冬季ρ(PM2.5)相对其他季节普遍较高，冬季有50%以上天数的ρ(PM2.5)>80 μg/m3。春、秋季的ρ(PM2.5)范围接近，整体均处于40～80 μg/m3，但是轻度污染以下的天数，秋季略高一些。夏季50%天数的ρ(PM2.5)<50 μg/m3，在4个季节中表现最好。各个季节中ρ(PM2.5)下限基本相同，但是冬季的上限被极度拉伸，表明有25%左右天数的ρ(PM2.5)>130 μg/m3，反映冬季PM2.5污染较为严重。由此可见，PM2.5污染主要发生在冬季，且污染程度也往往最高。可能是因为冬季污染物排放量增大，冷空气使周边地区近地表风场转为弱偏南风为主，扩散条件总体不利。
轻度污染； 
中度污染； 
重度污染； 
严重污染； —平均值。
图4 2017年ρ(PM2.5)和超标天数的月变化
Figure 4 Monthly variation of PM2.5 concentration
and number of days with ρ(PM2.5)exceeding the standard
图5 京津冀2017年ρ(PM2.5)季均质量箱形图
Figure 5 Average mass box chart of ρ(PM2.5)
by quarters in B-T-H region in 2017
2.3 季节性的PM2.5空间分布特征
由京津冀地区四季各个城市PM2.5污染空间分布(图1)可知:春季京津冀地区污染强度逐渐减弱，13个城市中严重污染天数出现4 d。张家口、承德、北京、秦皇岛、廊坊基本无PM2.5污染，均处于优、良级。石家庄、保定属于轻度污染，整个地区PM2.5污染空间分布变化小。夏季京津冀地区无重污染天气，均处于轻度污染以下。空气质量优、良达标率高达92.5%，其中，南部城市中邯郸轻度污染天数为21 d，衡水为13 d，二者占37.4%。总体上看，夏季在全年中空气质量最高，PM2.5超标天数比例最低，空间分布变化小。秋季京津冀地区13个城市中PM2.5超标污染天数明显上升，轻度污染天数增幅最快，占总超标天数的70.3%。整体上看，秋季ρ(PM2.5)空间分布变化不大，但石家庄、邢台、邯郸三地污染最为严重较集中。冬季京津冀地区污染急剧加重，PM2.5重污染范围扩大，超标天数比例上升至47.6%。严重污染天数达到69 d，重污染天数达到204 d，分别占全年的94.5%、80.3%，对整个京津冀地区全年PM2.5污染贡献率极大。从四季分布来看，四季的ρ(PM2.5)空间特征与年平均分布基本相似，但存在明显的季节变化。冬季整个京津冀地区大部分都位于中度污染高值区，邯郸、邢台、石家庄为重度污染区，张家口、承德污染较轻，空气质量状况最好。夏季PM2.5高浓度污染区范围明显缩小，只有衡水、邯郸处于轻度污染范围内。从全年上看，京津冀地区PM2.5污染呈南高北低的空间分布，在冬季、秋季、春季比较显著，承德、张家口、秦皇岛空气质量最好，PM2.5基本无污染。夏季，整个地区基本上没有PM2.5污染事件发生。
2.4 PM2.5与气象因素的相关性
表2为2017年京津冀地区的PM2.5与气象因素的Pearson相关性分析。可知：总体上气压和相对湿度与ρ(PM2.5)呈正相关，其中，冬季相对湿度与ρ(PM2.5)相关性最为显著，相对湿度较高时，由于吸湿增强的影响，颗粒物容易聚集，加剧了PM2.5浓度上升。春季、夏季气压与ρ(PM2.5)相关性较显著。随着PM2.5累积到浓度在区域许多站点超过100 μg/m3的阈值，触发了不利气象条件与累积的PM2.5污染之间相互促进的“双向反馈机制”，即在近地面累积的PM2.5污染将更多太阳辐射反射回大气层，使到达地面的辐射显著降低，导致逆温出现，温度下降使饱和水汽压下降，空气中相对湿度增大，进而又促进了霾和雾的形成，导致地面接收的辐射进一步下降，能见度降低。全年来看，日照时长与ρ(PM2.5)表现出较高的相关性，冬季和春季的相关性水平最高，不同于其他气象因素，日照时长并没有对ρ(PM2.5)造成直接影响，而是日照时长间接地反映了ρ(PM2.5)的大小，若ρ(PM2.5)很低，空气中细微颗粒物浓度不大，太阳光线的有效照射强度就大，二者表现出较强的相关性，特别在冬季尤为明显。
表2 ρ(PM2.5)和京津冀地区气象因素之间Pearson相关性
Table 2 Peason correlation between ρ(PM2.5)and
the meteorological factors in B-T-H region
时期气压风速相对湿度日照时长温度降水量春季0.268∗∗-0.179∗∗0.335∗∗-0.349∗0.047 0.030 夏季0.250∗∗-0.008 -0.086∗∗-0.010 0.378∗∗-0.128∗∗秋季0.228∗∗-0.237∗∗0.357∗∗-0.293∗∗0.090∗∗-0.112∗∗冬季0.204∗∗-0.317∗∗0.594∗∗-0.602∗∗0.196∗∗-0.043 全年0.279∗∗-0.204∗∗0.234∗∗-0.337∗∗-0.228∗∗-0.100∗∗
注：*和**分别在0.05和0.01水平(双侧)上显著相关，n=4742。
风速、温度与ρ(PM2.5)呈较强负相关，降水量与ρ(PM2.5)负相关性较弱。较大的风速对污染物起到一定的吹散作用，有利于污染物的扩散，从而逐渐稀释PM2.5浓度。温度升高时污染物浓度升高，这一现象可能有其他气象因素的参与，如夏季二者之间的相关性最明显。但从全年来看，ρ(PM2.5)与温度呈负相关，这一现象主要是由于逆温层的形成阻碍了空气的流动，使污染物聚集而不易扩散。温度的变化影响其他气象因素的形成条件，总体来看，气温在一定程度上为污染物的形成创造了条件。
冬季是京津冀区域性污染最为严重的时间段，部分城市空气质量可达到严重污染。2017年京津冀地区冬季ρ(PM2.5)与气象因素日变化趋势如图6所示。可知：冬季有50%以上的天数为污染级别以上，其中20%为重度污染级别。此外，各气象因素之间的相关性关系如：风速和日照时长的变化趋势极其相似，随着风速增大，空气中ρ(PM2.5)逐渐降低，空气中细微颗粒物减少，增加了太阳光线的有效穿透，从而日照时长也趋于增长。相对湿度与气压呈负相关，在整个冬季中，随着气温升高，气压逐渐地降低。北方冬季空气寒冷干燥，气压的变化会形成局部区域的近地表风力，导致气压对ρ(PM2.5)有一定的正向驱动力。
平均相对湿度； 
—平均气温； 
—气压×1000； 
PM2.5； 
—风速×10； 
—日照时数。
图6 京津冀2017年冬季ρ(PM2.5)与气象因素日变化
Figure 6 Daily variation of ρ(PM2.5) and meteorological factors in the winter of 2017 in B-T-H region
2.5 北京地区潜在来源特征分析
利用美国国家环境预报中心(NCEP)的气象场资料，综合温度、气压、相对湿度、水平和垂直风速等气象条件，运用HYSPLIT模式模拟2017-01-01—12-31全年每个季节到达北京地区的2208条空气团在72 h内进行后向轨迹分类(图7)。每天计算24个时次(00:00—23:00)，以每日00点为后推起始时间，起始高度设置为500 m，这主要是因为500 m高度的风场既能减少地面摩擦对于气流轨迹的影响，又能较准确地反映近地层的气团输送特征[26]。利用Trajstat软件进行聚类分析，采用欧拉距离计算空间相似度。可知：夏季北京地区的气流轨道主要来自京津冀南部地区，占总轨迹的30.24%，而且以短距离输送通道为主。长远距离输送轨迹来自北京的西北地区，占总轨迹的26.74%。春季有5类轨迹来自西北地区，占93.75%。短距离输送，从河北省南部、山东省西部地区传输，占总轨迹的6.25%。秋季北京地区气流轨迹比较分散，但主要以西南方向短距离输送为主。冬季北京气团输送大致来自西北和西部地区同一方向。可能受蒙古高压的影响，在盛行西北风的影响下，北京地区冬季沙尘天气较活跃，空气污染过程频率很高。
聚类分析可以获知气团的主要运输方向、PM2.5浓度等信息，但不能精确定位污染源的位置，为了确定北京地区PM2.5的潜在来源贡献区域的位置进行了潜在源因子PSCF分析。图8为不同季节污染过程中潜在源贡献因子的分析计算结果，网格区域颜色越深表示PSCF值越大，表明该区域对污染的影响也越大。可知：春季PM2.5污染过程中，对北京地区污染贡献较大的PSCF值>0.6区域主要集中在邯郸、石家庄等南部城市，这些潜在源区的气团沿着图7气流轨迹通过短距离传输到北京。值得注意的是,来自山东西部、河南、安徽等地区域颜色较深,对整个京津冀地区贡献因子较大。夏季由于整个京津冀地区PM2.5污染不是很严重，河北南部邢台、邯郸两地污染相对严重，贡献因子主要来自本地和山东地区。值得注意的是，北京市最邻近的区域PSCF值并不高，表明北京市本地PM2.5污染物排放量小，主要受外来传输路径的影响，因此北京市需加强PM2.5的区域联控防治工作。秋季PSCF值为0.2～0.4的区域集中于河北省中南部及周边河南北部、山东省西部的部分区域，该区域与图7秋季气团走势路径一致，表明这些地区存在强的污染排放源，是北京市PM2.5的潜在来源贡献区域。冬季北京地区污染很明显受到本地的源贡献因子影响较大，河北省的中部石家庄、保定一带PSCF贡献值>0.5。西北部内蒙古区域对北京的污染也有一定程度的影响，但由于是长距离气流输送，污染贡献要弱于周边地区。
图7 2017年不同季节北京地区后向轨迹路径聚类
Figure 7 Clustering of backward track paths in Beijing in different seasons in 2017
图8 2017年京津冀北京地区潜在源贡献因子分析
Figure 8 PSCF analysis of potential contribution factors of B-T-H region in 2017
3 结 论
1)2017年京津冀地区ρ(PM2.5)整体比去年下降了11.5%，其中重污染和严重污染天数比2016年同期下降23.1%，降幅较明显。2017年空气质量达标率由67.7%上升到74.2%。
2)整体上，京津冀地区PM2.5污染呈现较明显南北差异，表现出北低南高的特点。其中，北部的承德、张家口、秦皇岛、北京地区空气质量最好，优良达标率均高地区整体水平，其中承德最高，达到93.2%。南部的邯郸、石家庄、邢台地区PM2.5污染最为严重，三地区全年污染天数占比高达38.3%。所以南部地区应成为打赢京津冀地区蓝天保卫战的主战场，对改善京津冀地区空气质量污染贡献率较大。
3)京津冀地区PM2.5污染主要发生在冬季，其中1月污染最为集中，也最严重。夏季PM2.5污染较轻，其中8月ρ(PM2.5)达到最低值，8—12月PM2.5浓度一直处于上升阶段，12月—次年1月增速最快。
4)气压、相对湿度对ρ(PM2.5)有显著的正相驱动作用，降水量因素在不同季节时间尺度上影响有明显的差异性，从全年来看，二者表现出负相驱动作用。风速、日照时长、温度与ρ(PM2.5)呈负相关，其中与日照时长之间的相关系数最大，且在冬季时，比其他季节对ρ(PM2.5)的影响更为显著。
5)对北京地区的后向轨迹聚类分析发现，主要气团轨迹有6类，西北路径和北路径是污染事件中的主要传输通道，不同季节气团主要输送通道路径的影响方式存在明显差异，影响北京的气团春季和冬季分别占总轨迹的93.75%和78.49%。受气象条件的影响，在不同季节的污染过程中，对北京地区产生污染贡献的区域也存在较大差别，如在夏季，由于以东南季风为主，河北南部、山东对北京污染源贡献大。而在冬季，则主要以京津冀本地污染源为主，其中河北省南部保定、石家庄源的贡献因子达到0.5以上。
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