基于CALPUFF浓度反推核算无组织面源源强方法的应用

无组织面源排放出的大气污染物主要集中在污染源附近，易对局地环境空气质量造成较大的影响，核算其源强、量化其对周边环境的污染影响是十分必要的。对于无组织面源源强的核算，目前有物料衡算法、类比法、浓度反推法、经验公式法、排污系数法等[1]。其中，常规的地面浓度反推法采用的公式具有一定局限性，且并未考虑地形等因素，浓度反推法是利用无组织源排放的现场监测浓度贡献值进行浓度反推，更为可靠和合理，在模型中利用浓度反推法可更好地模拟核算污染物的源强。

近年来，学者们对基于模型核算源强展开了相关研究。邹兵等[2]针对石化无组织罐区提出了一种基于遥感FTIR的扩散模式反推源强的方法，介绍了其相关的研究理论、研究方法、研究进展，以及目前所存在的问题。吕兆丰等[3]基于ISCST-3模型，利用地面浓度反推法，得到了某炼油厂VOCs排放源强，提出了计算厂区VOCs排放源强的新方法。伯鑫等[4]基于AERMOD模型，利用地面浓度反推法，得到了某焦化厂焦炉无组织苯并芘的源强和排放因子。前人使用的ISCST-3模型、AERMOD模型作为第1代空气质量模型，其模拟输入的气象场、土地利用类型等数据具有一定的局限性。因此，本文采用HJ 2.2—2018《环境影响评价技术导则大气环境》[5]推荐的适合在长距离输送和涉及复杂流动(如复杂地形、海岸、小静风、熏烟、环流情形等)近场上应用[6-14]的第2代空气质量模型——CALPUFF。基于CALPUFF模型，结合监测贡献值，采用浓度反推法，核算出聚集式多个无组织面源大气污染源的源强，可为定量描述聚集式多个无组织面源的源强动态变化范围、量化其污染影响程度及范围提供参考和借鉴，并且经过验证得到的源强可作为计算行业排放系数、编制区域源清单的基础数据。

本文首先验证CALPUFF使用的WRF模拟高空气象数据的适用性，然后以案例园区中12家企业(16个无组织小面源)为研究对象，采用CALPUFF模型，利用距离园区最近的参照点的日均浓度贡献值进行浓度反推，得到园区内16个无组织小面源的每日源强。将每日源强分为高、中、低3个等级，以此来量化说明在不同的情景下，动态变化的园区不定常源强对周边环境造成的影响；将每日源强得到的平均源强，量化在平均一般状况下无组织面源对周边的影响；最后经验证分析得到最具普适性和代表性的源强。

1 模式介绍及参数选取

1.1 WRF模式介绍

WRF(weather research and forecast model)由美国国家大气研究中心、环境模拟中心、预报研究处和OU的风暴分析预报中心联合开发，是新一代高分辨率的中尺度天气预报模型。WRF模式系统由前处理模块WPS、主模块WRF和后处理模块ARWpost组成。本文使用的是WRF-ARW模式。

WRF模式采用NCEP精度为1°×1°网格，时间间隔为6 h的fnl全球格点分析资料，模拟时间覆盖2期污染物监测时段(2018年8月19—28日和2018年11月19—28日)。

WRF模式水平设置2层网格嵌套，d01覆盖西北青藏高原部分区域，为模拟区域输入边界条件，d02覆盖包括模拟区域在内的甘肃省中部地区，2层网格分辨率分别为15 km及3 km，模拟区域大小分别为106×71(1575 km×1050 km)、156×101(465 km×210 km)，中心点为(103.03°E，37.03°N)，垂直方向分为28层，如图1所示。主要的参数方案包括微物理过程、长短波辐射方案、边界层方案、陆面过程方案等，WRF模式模拟选取的参数见表1。

1.2 CALPUFF模式介绍

CALPUFF模式为非稳态、非定常三维拉格朗日烟团输送模型，它包括诊断风场模型CALMET、高斯烟团扩散模型CALPUFF和后处理软件CALPOST。模式中气象条件随空间(复杂风场)变化，允许可变曲线轨迹，模拟的前几个小时对当前小时有影响。CALPUFF模式承认烟羽随时间和地形发生变化，采用地形伴随坐标，烟羽会在流通不畅区域和复杂风场中产生回流，烟羽可在混合层上部进行混合或部分混合。扩散选项可采用乡村区域的PG扩散系数和城市区域McElroy-Poller扩散系数。CALMET是CALPUFF中的气象处理模块，主要包括诊断风场模块和微气象模块，可结合地形，生成模拟区域的网络化逐小时的三维风场和温度场及二维其他气象要素场。

本文采用CALMET6.334和CALPUFF6.42版本，CALMET和CALPUFF以案例所在地为模拟网格中心，模拟范围均为50 km×50 km，网格数为50×50，网格间距为1 km。CALMET模拟区域的垂直方向分为12个高度，考虑坡流效应、阻塞效应和三维偏差最小化调整。

2 案例研究

2.1 案例研究区域

案例园区所在地区地势为西北高、东南低，西北端同祁连山主干冷龙岭相连，东南端延伸至黄土高原，处于青藏高原、黄土高原和内蒙古高原的交汇地带，属青藏高原东北边缘，海拔为2040～4874 m，相对高差2834 m。研究区域位于两山夹河谷的复杂地形，在此复杂地形下，常规的公式浓度反推法适用性较差。

研究区域属于温带半干旱气候区，降水稀少，日照充足，四季气候变化明显，春季干旱多风，夏无酷暑，降水集中，秋季凉爽，冬季寒冷。区域风玫瑰图见图2。可知：区域主导风向为东北偏东风，经计算得到区域平均风速为2.48 m/s，年静风频率(<0.5 m/s)为2.11%。

案例园区内12家碳化硅企业长期处于粗犷式的生产经营状态，现已形成一定强度的无组织排放面源，受山区地形影响，此类污染源排放出的大气污染物水平扩散和垂直扩散条件较差，易对局地环境空气质量造成较大的影响(图3)。

2.2 无组织面源概况

以案例园区内12家碳化硅企业无组织面源为研究对象，污染源主要排放的污染物为SO2、CO和颗粒物。本文以无组织面源排放的区域超标较严重的污染物SO2为例，对整个园区的无组织面源进行源强核算。将园区中12家企业按生产线划分为16个小面源，各面源源强参数见表2。

2.3 模型选用气象数据和地理数据

CALPUFF地面气象数据：采用区域内当地气象局、环保局提供的地面气象数据(2个观测站点在浓度监测期间(2018年8月、11月)的观测数据)。

CALPUFF高空气象数据：将WRF模拟的d02层的气象数据，经CALWRF处理后得到M3D数据，分别输入到CALMET模块中。

CALPUFF地形高程数据：采用SRTM3数据，分辨率为90 m×90 m。

CALPUFF土地利用数据：来自GLCC数据库，分辨率为1 km。

2.4 监测数据

在该园区附近布点，共进行了2期浓度监测，监测时段分别为2018年8月19—28日和2018年11月19—28日。NOx和CO在该区域未超标，且区域内PM10超标情况较少，而SO2作为碳化硅无组织面源的主要排放因子之一，超标情况较多，且碳化硅企业是该区域内排放SO2的主要污染源，因此选择SO2作为研究的污染因子，进行污染源源强核算。本文采用的参照点位1号，背景点位2号，如图2所示。

2.5 统计分析方法

2.5.1 WRF模拟效果评估方法

本文选用平均值、标准差、平均绝对误差(MAE)、均方根误差(RMSE)和相关系数(r) 5个统计量对模拟结果进行检验,验证WRF 对于该区域气象场的模拟效果。平均值和标准差用来表示样本数据的平均大小和离散程度，平均绝对误差可从总体上反映估计误差的大小,均方根误差反映利用高度样本数据的估值的灵敏度和极值效应,相关系数反映两个变量之间相关关系密切程度。其中，平均绝对误差、均方根误差和相关系数的计算公式如下：

式中：xi为第i个时刻的模拟值，m/s;yi为第i个时刻的观测值;n为用于参与检验的时刻个数，m/s。

2.5.2 源强分级方法-K均值聚类

为量化非定常动态变化的园区内无组织面源排放源强，本研究采用K均值聚类的方法。该方法随机选取K个样本作为初始的聚类中心，计算每个样本和聚类中心的距离，将每个样本分配到与其最接近的聚类中心。聚类中心以及分配给它们的对象就代表1个聚类。全部样本分配完后，重新计算每个聚类的聚类中心，该过程将不断重复直到满足终止条件。终止条件可以是没有(或最小数目)对象被重新分配给不同的聚类，没有(或最小数目)聚类中心再发生变化，误差平方和局部最小。

3 模拟结果分析

3.1 WRF不同水平分辨率模拟气象要素对比分析

对比当地气象站提供的2018年8月19—28日和2018年11月19—28日逐时地面观测资料数据。由于温度、风速、相对湿度对空气质量模型模拟尤为重要，因此选取2 m温度、10 m风速、相对湿度、气压4个参数进行验证，模拟效果见表3、表4。

注：**表示在a=0.01的显著性水平上通过了显著性检验，显著相关。

由表3和表4可看出：WRF模式对风速、温度、相对湿度及气压的模拟均通过显著性检验，模拟值与观测值显著相关，不存在明显差异，其中气压、温度、相对湿度相关系数均在0.85以上，相关性较好，模拟效果较好；风速相关系数约为0.44，误差较小，在可接受范围以内。对于温度、气压模拟效果良好，相对湿度模拟效果次之，风速模拟效果尚可，这符合WRF各要素模拟效果的特征[15-17]。结果表明基于表1中的参数化方案设置的WRF模式对区域气象场的模拟效果良好,可作为输入CALPUFF的高空气象模拟场。

3.2 CALPUFF源强反推结果

选取距离园区最近的参照点位1号作为浓度反推参照点，利用CALPUFF模拟2018年8月19—28日该点位污染物的日均SO2浓度，并与去除本底值(2号点位监测浓度)后1号点位的监测浓度进行对比，动态调试源强，使参照点1号点位的模拟浓度与监测浓度(去除背景浓度后)一致，得到监测10 d的园区每日核算源强，将源强作平均得到平均源强，并且利用K均值聚类，将核算源强分为3个级别，得到高、中、低3个水平的源强(表5)，分别代入模式，对2018年11月19—28日的参照点位1号污染物的日均SO2浓度值进行验证。

图4为不同水平源强下CALPVFF模拟验证结果。可知：观察对比不同水平源强下模拟浓度与实测贡献值，均呈现出相似的波动变化的过程。11月21—23日在平均源强下的模拟效果较好，11月19—20日和11月27日在低水平源强下的模拟效果较好，11月25日在中水平源强下的模拟效果较好，11月28日在高水平源强下模拟效果较好，3种分级排放源强及平均源强均有出现的可能性。模拟浓度与实测浓度存在差异，是因为园区的无组织面源源强处于一个动态变化的过程。对比不同源强下的浓度模拟效果，平均源强和低水平源强的模拟浓度与实测浓度贡献值变化趋势和范围最为相近。

为了进一步验证源强的代表性和适用性，选出代表源强，对模拟效果较好的平均源强和低水平源强浓度模拟效果进行检验分析，结果见图5。

由图5可看出：平均源强下浓度模拟值的上下限和上、下四分位数均覆盖实测值的对应范围，且模拟浓度中位数(箱图中间的横线)与实测值中位数相近；而低水平源强下浓度模拟值的上限浓度低于实测值上限浓度，并且模拟浓度中位数与实测值中位数的差值较大。因此，平均源强下的模拟效果较好。

对平均和低水平源强下浓度模拟值进行显著性检验，检验2组数据是否存在显著差异，结果显示：平均源强模拟值显著性检验概率为0.604；低水平源强模拟值显著性检验概率为0.012,并在a=0.01的水平上通过了显著性差异的检验。由此可以看出：平均源强的浓度模拟值与实测值可以认为来自均值相同的总体，不存在显著差异，说明二者的分布范围区间无显著区别；低水平源强浓度模拟值与实测值存在显著差异，说明二者数值分布具有显著区别。

通过以上模拟验证分析得到，平均源强较其他水平的源强具有更好的代表性和适用性，可作为无组织面源的代表源强，其模拟浓度可代表污染物对周边环境影响的一般情况。

在本案例中，选取2018年8月19—28日，利用CALPUFF模拟在高、中、低水平源强和平均源强下，污染物SO2浓度短期最大浓度分布，如图6所示。

由图6可以看出:污染物小时、日均浓度主要分布在面源周边，浓度由内向外递减，符合面源的污染物扩散的特征及趋势。受地形及主导风向的影响，污染物沿着东北-西南走向的山沟，由污染源向西南方向扩散。高、中、低水平源强对周边环境的污染程度，随着源强的降低而减小。该园区污染物排放水平较高时，会对当地环境造成较大的影响，小时浓超标范围距源最大为9 km；该园区污染物排放水平中等和较低时，小时、日均浓度图均出现超标区域，说明该园区对周边环境造成了较大的影响；该园区处于平均排放水平时,其污染物小时、日均浓度均出现超标区域，说明在一般情形下，该园区会对周边环境造成较大的影响。模拟的污染物SO2超标较为严重，核算出的源强排放情形符合该区域SO2超标的实际情况。

4 结论

1)中尺度气象模型WRF对于温度、气压模拟效果最好，相对湿度的模拟效果次之，风速模拟效果尚可，能较好地模拟区域气象场。

2)对于动态变化无组织面源，采用CALPUFF模型利用浓度反推法，可得到高、中、低3个级别的分级源强和平均源强。分级源强可定量描述多个无组织面源源强动态变化的范围，量化可能出现的不同排放情形下无组织面源源强对周边环境的影响。

3)对于动态变化无组织面源，采用CALPUFF模型利用浓度反推法，得到的平均源强的模拟浓度与实测浓度贡献值变化趋势最为接近，平均源强最具有代表性和适用性，可量化反映多个无组织面源对周边环境一般及长期的污染影响。

4)以多个无组织面源构成的园区为案例，采用CALPUFF模型，利用浓度反推法，得到不同水平源强下模拟的污染物浓度扩散趋势符合面源扩散，由内向外扩散递减，不论在何种情形均出现超标情形，符合区域污染物超标的实际情况，说明该园区对周边环境影响较大，建议园区内企业采取相应的环保措施控制排放。

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基于CALPUFF浓度反推核算无组织面源源强方法的应用

0 引言

1 模式介绍及参数选取

1.1 WRF模式介绍

1.2 CALPUFF模式介绍

2 案例研究

2.1 案例研究区域

2.2 无组织面源概况

2.3 模型选用气象数据和地理数据

2.4 监测数据

2.5 统计分析方法

3 模拟结果分析

3.1 WRF不同水平分辨率模拟气象要素对比分析

3.2 CALPUFF源强反推结果

4 结论

APPLICATION RESEARCH OF ACCOUNTING OF FUGITIVE AREA SOURCE INTENSITY WITH CONCENTRATION REVERSE METHOD BASED ON CALPUFF MODEL

基于CALPUFF浓度反推核算无组织面源源强方法的应用

0 引 言

1 模式介绍及参数选取

1.1 WRF模式介绍

1.2 CALPUFF模式介绍

2 案例研究

2.1 案例研究区域

2.2 无组织面源概况

2.3 模型选用气象数据和地理数据

2.4 监测数据

2.5 统计分析方法

3 模拟结果分析

3.1 WRF不同水平分辨率模拟气象要素对比分析

3.2 CALPUFF源强反推结果

4 结 论

APPLICATION RESEARCH OF ACCOUNTING OF FUGITIVE AREA SOURCE INTENSITY WITH CONCENTRATION REVERSE METHOD BASED ON CALPUFF MODEL

0 引言

4 结论