0 引 言
随着我国经济的飞速发展，区域性大气霾污染事件频发。有研究表明，大气PM2.5是雾霾产生的重要内因[1]。大气PM2.5的化学组分复杂，且随着区域污染源的不同而存在较大差异[2]。金属元素作为PM2.5的重要组成部分，因其具有较强的稳定性、富集性和持久性，严重威胁人体健康。近年来，京津冀地区、四川盆地、长江三角洲以及珠江三角洲已经成为我国雾霾发生频次较高的区域[3]。虽然这4个区域分属不同的经济发展区，在地理位置、气象条件和工业布局等方面有很大差异，却依然遭受类同的PM2.5污染。分析不同地区大气污染成因的差异，特别是了解大气PM2.5中作为污染源重要特征指示物的金属元素的污染水平及来源的地区差异，对于制定空气质量管理政策，改善空气质量异常重要。因此，通过结合地区特征，分析不同区域大气PM2.5中金属元素分布特征和变化趋势，可为进一步了解雾霾形成的关键因素，制定控制雾霾产生的有效措施以及地区产业布局和经济模式的选择提供数据支持。
北京、成都、上海和广州分别是上述雾霾频发区域的核心城市，气候特征及经济发展模式等具有明显的地区特点，其空气质量状况大致可代表该区域空气质量水平。就气候特征而言，成都年平均风速最小，上海最大；广州年均气温最高，北京最低。北京雨量较少，集中在夏季，其余3个城市全年降水充沛。就经济发展结构而言，4个城市均以第三产业为主，北京第三产业产值超工业4倍有余，成都第三产业产值略大于第二产业，上海与广州第三产业产值均为第二产业2倍左右。除成都外，其余城市第一产业占比不足1%[4-7]。区域有别，然污染类同，其中原因值得深究。特别是近些年为保证城市空气质量，工业布局有从城市向周边区域迁移的趋势，研究不同区域特征对大气污染的影响程度，这对于污染成因的了解和污染防控措施制定，以及工业布局规划等具有重要意义。
本研究主要关注选取城市中大气PM2.5污染(雾霾)，就研究区域中的整体PM2.5的污染水平、其中特征金属元素的污染水平、时空分布及来源等展开分析。分析数据的主要来源为各个区域内2013—2017年有关雾霾的研究成果[8-20]。
1 雾霾频发区域典型城市PM2.5污染水平
北京、成都、上海和广州4个城市大气PM2.5 2013—2017年污染水平如表1所示，其中污染和重污染天数按HJ 633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》估算而得[21，22]。由表1可知：4个城市均有不同程度的雾霾污染，不同城市历年间的污染变化情况及污染程度均有差异，但PM2.5浓度总体呈下降趋势。其中，以成都降幅最大，而其他3个城市降幅相当。由于气象及污染源排放状况差异，4个城市污染及重污染天数逐年变化情况不一，但整体呈下降趋势。无论是从ρ(PM2.5)年均值还是污染天数上看，北京污染最严重，其次为成都和上海，广州空气质量相对较好。各地区的污染情况与其气象条件、工业布局及地理位置关系密切相关。例如，北京机动车尾气排放与采暖期污染相对严重；成都大气扩散条件差，机动车尾气排放污染贡献大；上海虽然大气扩散条件好，但其港口船舶运输排放贡献不容忽视；广州年均降雨量大，雨水冲刷作用强，不利于雾霾天形成等。
表1 4个雾霾频发区域典型城市2013—2017年ρ(PM2.5)逐年变化
Table 1 Historical changes in PM2.5 mass concentrations of four typical metropolitan cities with severe haze pollution from 2013 to 2017
城市项目2013年2014年2015年2016年2017年北京ρ(PM2.5)/(μg/m3)91.4±3.085.6±7.180.1±7.472.9±6.557.4±5.6污染天数/d16816414413587重污染天数/d6946463821成都ρ(PM2.5)/(μg/m3)97.1±1.672.7±5.562.4±4.162.6±3.756.5±4.8污染天数/d14111910410985重污染天数/d603620925上海ρ(PM2.5)/(μg/m3)60.0±1.152.4±3.353.6±3.544.6±3.038.3±2.4污染天数/d9369804928重污染天数/d205721广州ρ(PM2.5)/(μg/m3)55.5±0.847.8±2.538.7±2.135.9±1.935.4±2.0污染天数/d5642191615重污染天数/d21001
注：各城市2013年ρ(PM2.5)年均数据根据美国驻华大使馆和领事馆网站(http://www.stateair.net)PM2.5逐时数据计算得出；2014—2017年ρ(PM2.5)年均数据根据中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn)PM2.5逐日数据计算得出；污染天数和重污染天数分别指当年日均ρ(PM2.5)>75 μg/m3和>150 μg/m3的总天数。
2 雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属元素污染水平
表2为2012—2017年上述4个城市大气PM2.5中金属元素在各采样时间段的浓度情况，并按其可能的主要来源分别展示。例如，K元素主要源于生物质燃烧[23]，Al、Ti、Ca、Mg、Na元素主要源于土壤、建筑扬尘[24，25]，Cu、Zn等元素通常用于表征道路移动源[26，27]，Cr、Mn、Cd、Fe是金属冶炼、制造源的特征元素[28，29]，As、Se等元素主要源于燃煤[30，31]，而Ni、V等是燃油燃烧特征元素[32]。
北京大气PM2.5中K占元素浓度总和的22.3%，Na、Mg、Ca、Cu、Zn、Pb等单个元素浓度占比为1.2%～9.4%，其余各元素占比<1%。这说明，生物质燃烧可能是北京大气污染的重要来源。Ca、Mg在PM2.5中浓度水平较高，说明建筑扬尘对雾霾的贡献不容忽视。Zn、Cu等机动车污染源特征元素浓度明显高于其他工业源特征元素。此外，PM2.5中Cr、As元素超标严重[22]，说明金属冶炼和燃煤对PM2.5形成也有相当大的贡献。总体而言，2012—2017年北京PM2.5中各类金属元素浓度变化水平不一。2014年后大多数元素浓度降低趋势明显，但生物质燃烧源和扬尘源的特征元素则一直保持较高水平，变化较小。
表2 雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属浓度水平
Table 2 Concentrations of metal elements in PM2.5of typical metropolitan cities with severe haze pollution ng/m3
城市采样时间分析方法生物质燃烧源扬尘源燃油源冶炼源燃煤源移动源KNaMgAlCaTiVNiCrMnCdFeAsSeCuZnPb文献北京2013-10—12ICP-MS1280.0560.0420.0420.02660.015.97.415.034.596.32.31570.016.316.255.9650.0109.0[8]2014-12—2015-01ICP-MS2372.4—506.5810.81738.3—16.2—17.758.82.81323.110.65.3185.2185.3154.3[9]2016-11ICP-MS1431.0579.0239.0326.0514.066.64.88.231.963.23.71288.023.711.440.0539.0139[10]2016-12—2017-02ICP-MS932.6752.8325.81561.8764.1—2.39.510.544.92.2707.911.2—33.7236.078.6[11]成都2012—2013ICP-MS—690.0410.0950.0820.076.58.46.543.882.65.2810.010.08.457.1610.098.0[12]2014-05X射线荧光光谱3002.270.474.4300.0535.836.81.111.55.722.62.4366.216.111.927.6250.9106.5[13]2015-03ICP-OES4720.0—790.03570.02510.0———50.0140.0————240.02530.0150.0[14]2016—2017ICP-MS——————1.112.432.6—1.1—14.4—27.2276.463.8[15]上海2013-01—02ICP-OES466.3259.984.7697.4——9.26.121.542.11.3387.214.5—13.9169.6111.9[16]2014-01—02在线监测1529.6—160.0—449.9—7.47.49.068.2—753.810.37.231.4417.7120.6[17]2015—2016ICP-MS334.0382.074.0147.0434.05.016.08.0—29.0—265.04.0—14.0107.030.0[18]广州2014ICP-MS700.0——305.0200.0—9.0—9.034.0—353.0—20.037.0225.077.0[19]2015ICP-MS———————2.82.225.31.5—9.5—23.7194.043.1[20]
注：ICP-MS是指电感耦合等离子体质谱；ICP-OES是指电感耦合等离子体发射光谱；“—”代表无数据。
成都大气PM2.5中K元素浓度最高，Al、Ca、Zn元素次之，其余元素浓度水平较低。结合元素可能的来源分析，成都生物质燃烧污染严重，扬尘源的特征元素浓度大于道路移动源的特征元素，Cr、As等代表金属冶炼与燃煤污染的元素浓度已远超过有关标准限值[22]。总体而言，成都PM2.5中金属元素浓度变化情况复杂，但大多数金属元素浓度在2014年最低，2015年最高，扬尘源、道路移动源及金属冶炼源的部分特征元素浓度极值比较大，这可能与气象条件及采样点附近污染源排放特征有关。
上海大气PM2.5中K、Na、Al、Ca、Fe元素浓度较高，Mg、Mn、Zn、Pb元素浓度次之，其余各元素浓度不足元素浓度总和的1%。这说明生物质燃烧可能是上海大气污染的重要来源。此外，扬尘源的特征元素浓度明显大于其他人为源，可能与上海风速较大，产生较多扬尘有关。金属冶炼和燃煤源(Cr、As等)特征元素浓度差别不大。另外，研究期间，燃油源(Ni、V等)和机动车排放源的特征元素浓度略有波动，没有明显下降，其余元素基本呈逐年下降趋势。这说明机动车和船舶排放污染仍是上海大气污染防治的重点。
广州大气PM2.5中K、Al、Ca、Fe、Zn元素浓度较大，其余元素浓度水平较低。说明广州生物质燃烧排放与土壤、建筑扬尘是大气污染的重要来源。代表机动车污染的元素略大于金属冶炼源元素，而燃煤源的特征元素浓度略低于其他人为源排放元素浓度。
4个城市PM2.5中金属元素浓度均呈现生物质燃烧源的特征元素浓度最大，土壤、建筑扬尘源和机动车排放源特征元素次之，金属冶炼、燃煤和燃油排放元素浓度最小的规律，但不同城市各元素污染水平存在差别。其中，成都生物质燃烧排放的特征元素浓度最高。北京代表土壤、建筑扬尘源的元素浓度水平与成都相当，广州最小，这与城市土壤元素背景值及城建活动有关。北京表征机动车污染源的元素浓度略大于成都，上海次之，广州最小，这可能与城市机动车保有量和交通状况有关。表征金属冶炼、制造的元素浓度成都最大，北京、上海次之、广州最小，虽然4个城市均有冶炼、制造等工业外迁现象，但成都市范围内仍有较多金属冶炼厂，故该类元素在成都浓度较高，而广州规模以上金属冶炼、制造企业较少[4-7]，故其浓度最低。北京燃煤源特征元素浓度高于其余3个城市，这可能与北京冬季供暖有关。上海、广州与燃油排放有关的元素浓度较大，北京和成都较低，这与上海、广州临港，船舶排放污染物较多有关。
3 雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属元素的时空分布特征
PM2.5中金属元素的城市大气空间分布一般遵循城区大于郊区的规律[33]，但因PM2.5较强的空间传输特性及近年来城市工业趋向于城郊开发区聚集，导致城郊之间重金属污染水平差异日益减小。就金属元素浓度的空间分布而言，北京表征土壤、建筑扬尘源的元素中，Al、Na元素城区较大，而Ca、Mg元素郊区略大于城区。代表机动车和工业污染源的元素城郊浓度比为0.6～1.4[11]。成都Zn、As元素浓度郊区较大，其余元素浓度中心城区较高，且城郊之间浓
度差别不大。成都市中心城区按不同环境功能分区后，各元素浓度分布大致趋势为工业区最大，交通区、商业区次之，居住区最小，表征机动车污染与燃煤排放的元素浓度以交通区最高，而代表金属冶炼源的元素浓度工业区较高[14,15,34]。上海PM2.5中地壳源和生物质燃烧源的特征元素浓度郊区较大，表征机动车污染、金属冶炼和燃煤排放源的元素浓度城区更大，Ni、V等燃油源特征元素城郊之间几乎没有差别[35]。广州PM2.5中地壳元素和机动车排放元素城区较大，而表征工业源的元素浓度城郊差别不大，特别是燃油源特征元素Ni，城郊浓度水平相同[36]。
图1为4个城市大气PM2.5中部分金属元素的季节分布。北京道路移动源和生物质燃烧源的特征元素浓度季节变化不明显。扬尘源特征元素春季浓度较高，冬季较低。代表金属冶炼源的元素秋季浓度最高，其余季节浓度差别不大。燃煤排放元素春季浓度较高[37]。成都地壳元素浓度春季较高，冬季浓度值略低于春季。表征机动车污染源、工业排放源的元素冬季浓度最高，夏季最低。燃油排放元素浓度几乎无季节变化[23,29]。上海扬尘源特征元素冬、春季浓度较高，夏、秋季较低。机动车排放源元素浓度冬季最高，秋季次之，春、夏季节浓度较小。金属冶炼和燃煤源特征元素除Cd冬、春季较高外，其余元素浓度季节变化较小[38]。广州表征扬尘源的元素浓度冬季最高，其余季节元素浓度较低。机动车排放、金属冶炼源和重油污染的特征元素浓度四季变化较小[19,36]。
春； 
夏； 
秋； 
冬。
注：北京数据来源文献[37];成都数据来源文献[23];上海数据来源文献[38];广州数据来源文献[19]。
图1 4个城市大气PM2.5中金属元素季节分布
Figure 1 Seasonal distribution of metallic elements in PM2.5in four cities
综上，由于PM2.5中金属元素种类繁多，其时空分布较其他污染物而言更为复杂，不同城市之间存在较大差异。4个城市均是季风性气候，冬、春季节大气稳定，不利于污染物水平、垂直输送，而夏季风速较大，大气边界层湍流增强，促进污染物稀释扩散，故4个城市PM2.5中大多数金属元素冬、春季节浓度高，夏季浓度较低。但PM2.5中金属污染不仅受气候影响，更与地区污染物排放种类和总量有关，因此部分金属元素在不同城市间呈现出季节分布特征不同，应结合采样点附近污染源排放情况分析。近年来，4个地区城市发展均趋向于主城区着重发展现代服务业，工业撤出城区向城郊开发区集聚，再加上PM2.5较强的空间传输特性，导致城郊之间金属元素浓度水平差异日益减小。因此，对于大型城市而言，单一布点分析城郊差异进而得出污染物空间分布已有局限。同时，企业外迁与工业园区集聚对改善区域大气环境质量的作用大小值得进一步探讨。
4 雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属元素来源
根据研究区域近年来有关雾霾的研究成果，表3总结了4个城市大气PM2.5中金属元素的主要来源及贡献率。
表3 雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属元素来源
Table 3 Source apportion of metal elements in PM2.5in typical metropolitan cities with severe haze pollution
城市时间季节主要来源贡献/%二次气溶胶生物质燃烧源交通源燃煤源土壤及建筑扬尘源金属冶炼、加工源燃油文献北京成都上海2012—2013全年36—16156——[39]2014—2015全年42.9—36.314.75.60.4—[40]2014-12—2015-01冬季——25.534.217.1——[9]2016—2017全年40.14.920.527.27.3——[41]2011全年37.011.0—201011—[42]2014—2015全年———43.430.0——[23]2015-03春季——10.739.416.76.2—[14]2013-01—02冬季—11.834.421.3—12.7[16]2013-12—2014-02冬季50.817.2—6.97.7—17.5[17]广州2014—2015全年38—10157—17[19]
注：“—”表示文献源解析结果不包括该源类。
二次气溶胶对北京PM2.5金属来源的贡献率较高。交通源与燃煤源贡献率基本相当，都是北京大气PM2.5中金属元素的主要来源。燃煤源在冬季的贡献率明显大于其在全年的贡献率，这与北京冬季供暖有关。金属冶炼、加工源在金属来源贡献中占比较低，这可能与北京自2005年开始持续关停和迁移资源型开采、加工工业这一措施有关。
二次气溶胶与生物质燃烧源同样是成都PM2.5中金属元素的主要来源，其次燃煤排放对金属污染的贡献同样不可忽视。成都燃煤源春季的贡献与其全年的贡献相比差别较小，可能由于成都没有取暖期，燃煤排放多源于持续稳定的工业源。此外，成都土壤、建筑扬尘源和金属冶炼源对PM2.5中金属污染贡献率较高。虽然成都机动车保有量较高且其尾气排放较大，但交通源排放的金属在成都市大气PM2.5中金属元素总和中的占比并不十分突出，与其他研究结果相差较大[12-15]，这可能与该研究的采样时间和源解析时的污染源分类等有关。
上海冬季二次气溶胶和生物质燃烧排放对PM2.5中金属元素贡献较高，燃煤源排放贡献率略大于土壤及建筑扬尘源。由于上海临港，船舶重油燃烧排放对PM2.5污染也存在较大贡献。
二次气溶胶对广州PM2.5中金属元素来源有较大贡献，而交通源、燃煤源及燃油排放贡献率相差不大，土壤及建筑扬尘源的贡献率最小。
综上，我国雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属元素来源具有多样性。不同城市由于地理位置、城市经济参数、工业布局等不同，呈现源类及其贡献率的差异。二次气溶胶和生物质燃烧源在4个城市PM2.5金属元素排放中均有较大贡献。此外，燃煤排放在4个城市PM2.5污染中也有比较重要的贡献，北京冬季集中供暖，燃煤排放贡献率较高，而其余3个非集中供暖城市燃煤排放多源于工业活动。北京交通源的贡献率较大，北京机动车保有量居全国首位，且交通流量高峰期道路拥堵严重，加剧了交通源排放。成都金属冶炼、加工源贡献率较大，相较于其余3个城市，成都工业在3种产业中的占比最大，故与工业排放有关的冶炼源对PM2.5中金属元素贡献较大。4个城市中成都有较大的土壤及建筑扬尘源贡献，这可能与成都近年来在建地铁等大型的城市基建工程有关。上海和广州临海，故船舶重油燃烧排放对PM2.5中金属元素的贡献也不容忽视。
5 结 论
大气PM2.5中金属元素污染水平、时空分布及来源受区域气候、经济发展模式、工业布局及污染源的影响,会有明显地区差异。本研究的主要结论如下：
1)雾霾频发区域典型城市近年来大气PM2.5中金属元素浓度变化复杂，与各城市大气ρ(PM2.5)逐年下降这一变化趋势不同，不同来源的元素在各城市间污染水平存在差异。成都市表征生物质燃烧源和金属冶炼源的元素浓度水平较高，北京市表征机动车污染源和燃煤源的金属元素浓度值较高，与土壤及建筑扬尘源有关的元素在北京和成都浓度水平相当。上海和广州市表征重油燃烧排放的元素浓度较大。
2)雾霾频发区域典型城市城郊之间大气PM2.5中金属元素污染水平差异日益减小。4个城市表征燃煤源、机动车污染源和金属冶炼源的金属元素浓度水平城区略大于郊区，除广州外，其他3个城市与土壤及建筑扬尘源有关的元素浓度水平郊区较大。广州和上海表征重油燃烧的元素城郊之间浓度水平几乎相同。这与颗粒物长距离传输特性，及城市工业企业向郊区聚集有关。今后应进一步分析大型城市周边的工业城镇大气PM2.5中金属元素污染水平，探讨工业布局的改变对城市环境空气质量的影响。
3)研究城市大气PM2.5中金属元素受地区污染物排放种类和总量的影响，在不同城市间呈现季节分布特征差异。4个城市与土壤及建筑扬尘源有关的金属元素均在冬、春季达到高值。北京表征机动车排放及生物质燃烧源的金属元素季节变化较小，表征燃煤源的元素冬、春季较高，表征金属冶炼源的元素秋季较高。成都与交通源和工业源排放有关的元素冬季值较高。上海与广州表征燃煤源和金属冶炼源的元素浓度基本没有季节差别。
4)地理位置、工业布局和经济发展模式等因素影响不同区域城市大气PM2.5中金属元素的来源及其贡献率，使其呈现差异。4个城市二次气溶胶、生物质燃烧排放和燃煤源对大气PM2.5中金属元素的贡献均处于较高水平，北京机动车排放贡献高于其余3个城市，成都金属冶炼源、土壤及建筑扬尘源贡献较大，而上海与广州临海，海洋尘及船舶重油燃烧排放贡献率较大。
本研究成果为进一步了解不同污染源对雾霾的贡献，明确改善空气质量、制定污染控制措施的重点，以及规划产业结构布局时综合考虑区域特点对空气质量的影响等方面提供参考。
[1] 吴兑.近十年中国灰霾天气研究综述[J].环境科学学报,2012,32(2):257-269.
[2] 李岚淼,李龙国,李乃稳.城市雾霾成因及危害研究进展[J].环境工程,2017,35(12):92-97，104.
[3] ZHOU L, ZHOU C H, YANG F, et al. Spatio-temporal evolution and the influencing factors of PM2.5 in China between 2000 and 2015[J]. Journal of Geographical Sciences, 2019,29(2):253-270.
[4] 北京市统计局，国家统计局北京调查总队. 北京统计年鉴[M].北京:中国统计出版社,2018.
[5] 成都市统计局，国家统计局成都调查队. 成都统计年鉴[M].北京:中国统计出版社,2018.
[6] 上海市统计局，国家统计局上海调查队. 上海统计年鉴[M].北京:中国统计出版社,2018.
[7] 广州市统计局，国家统计局广州调查队. 广州统计年鉴[M].北京:中国统计出版社,2018.
[8] 张霖琳,王超,刀谞,等.京津冀地区城市环境空气颗粒物及其元素特征分析[J].中国环境科学,2014,34(12):2993-3000.
[9] 乔宝文,刘子锐,胡波,等.北京冬季PM2.5中金属元素浓度特征和来源分析[J].环境科学,2017,38(3):876-883.
[10] 贾岳清,殷惠民,周瑞,等.北京初冬季PM2.5中无机元素与二次水溶性离子浓度特征[J].环境化学,2018,37(12):2767-2773.
[11] 徐静,李杏茹,张兰,等.北京城郊PM2.5中金属元素的污染特征及潜在生态风险评价[J].环境科学,2019，40(6):1-15.
[12] 陈源,谢绍东,罗彬.成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012—2013年)[J].环境科学学报,2016,36(3):1021-1031.
[13] 杨怀金,杨德容,叶芝祥,等.成都西南郊区春季PM2.5中元素特征及重金属潜在生态风险评价[J].环境科学,2016,37(12):4490-4503.
[14] 林瑜,叶芝祥,杨怀金,等.成都市西南郊区春季大气PM2.5的污染水平及来源解析[J].环境科学,2016,37(5):1629-1638.
[15] 张梦.成都市东区大气颗粒物源解析[D].成都:成都理工大学,2017.
[16] 胡鸣,张懿华,赵倩彪.上海市冬季PM2.5无机元素污染特征及来源分析[J].环境科学学报,2015,35(7):1993-1999.
[17] 王晓浩,赵倩彪,崔虎雄.基于在线监测的上海郊区冬季PM2.5来源解析[J].南京大学学报(自然科学版),2015,51(3):517-523.
[18] 吴云,叶玉龙,张亚宁,等.上海金山化学工业区周边PM2.5金属元素特征分析[J].中国卫生检验杂志,2017,27(5):698-701.
[19] TAO J, ZHANG L M, CAO J J, et al. Source apportionment of PM2.5 at urban and suburban areas of the Pearl River Delta region, south China: with emphasis on ship emissions[J]. Science of the Total Environment, 2016,574:1559-1570.
[20] 李敏,高燕红,郭凌川,等.广州大气PM2.5中重金属污染的健康风险评价[J].环境与健康杂志,2016,33(5):421-424.
[21] 环境保护部. 环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)：HJ 633—2012 [S].北京：中国环境科学出版社，2012.
[22] 环境保护部，国家质量监督检验检疫总局. 环境空气质量标准：GB 3095—2012 [S].北京：中国环境科学出版社，2012.
[23] WANG H B, QIAO B Q, ZHANG L M. Characteristics and sources of trace elements in PM2.5 in two megacities in Sichuan basin of Southwest China[J]. Environmental Pollution, 2018，242:1577-1586.
[24] 林晓辉,赵阳,樊孝俊,等.南昌市秋季大气PM2.5中金属元素富集特征及来源分析[J].环境科学,2016,37(1):35-40.
[25] 韩力慧,张鹏,张海亮,等.北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究[J].中国环境科学,2016,36(11):3203-3210.
[26] 张静,张衍杰,方小珍,等.道路扬尘PM2.5中金属元素污染特征及健康风险评价[J].环境科学,2017,38(10):4071-4076.
[27] 乔宝文.京津冀地区PM2.5中金属元素污染特征和来源分析[D].北京:北京化工大学,2017.
[28] 杨婧,郭晓爽,滕曼,等.我国大气细颗粒物中金属污染特征及来源解析研究进展[J].环境化学,2014,33(9):1514-1521.
[29] 张智胜,陶俊,龙颖贤,等.成都城区PM2.5中有害微量元素的污染特征[J].中国科学院大学学报,2014,31(3):426-430，438.
[30] 周杨,张惠灵,汪茜,等.武汉市青山区冬季PM2.5的污染特征及源解析[J].环境科学与技术,2015,38(11):159-164.
[31] 陈珂,窦筱艳,马伟,等.西宁市非采暖季和采暖季PM2.5中14种金属元素特征[J].中国环境监测,2018,34(2):28-34.
[32] 郑玫,张延君,闫才青,等.中国PM2.5来源解析方法综述[J].北京大学学报(自然科学版),2014,50(6):1141-1154.
[33] 方凤满.中国大气颗粒物中金属元素环境地球化学行为研究[J].生态环境学报,2010,19(4):979-984.
[34] 孔祥宇.成都市中心城区大气重金属污染特征分析与区域扩散预测[D].成都:成都理工大学,2010.
[35] 姚振坤,冯满,吕森林,等.上海城区和临安本底站PM2.5的物化特征及来源解析[J].中国环境科学,2010,30(3):289-295.
[36] 李敏,连晓文,王静,等.广州两城区大气PM2.5金属成分的污染特征[J].环境与职业医学,2016,33(7):650-656.
[37] GAO J J, TIAN H Z, CHENG K, et al. Seasonal and spatial variation of trace elements in multi-size airborne particulate matters of Beijing, China:mass concentration, enrichment characteristics, source apportionment, chemical speciation and bioavailability[J]. Atmospheric Environment， 2014,99: 257-265.
[38] WANG J, HU Z M, CHEN Y Y, et al. Contamination characteristics and possible sources of PM10 and PM2.5 in different functional areas of Shanghai, China[J]. Atmospheric Environment， 2013:221-229.
[39] 杨妍妍,李金香,梁云平,等. 应用受体模型(CMB)对北京市大气PM2.5来源的解析研究[J]. 环境科学学报, 2015, 35(9):2693-2700.
[40] LI Y Y, CHANG M, DING S S, et al. Monitoring and source apportionment of trace elements in PM2.5:implications for local air quality management[J]. Journal of Environmental Management, 2017,196:16-25.
[41] 陈锦超.北京市霾与非霾期间PM2.5中无及组分特征及源解析的研究[D].北京:中国地质大学(北京),2018.
[42] TAO J, GAO J, ZHANG L B, et al. PM2.5 pollution in a megacity of southwest China: source apportionment and implication[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,14(16):8679-8699.