0 引 言
近年来，国内外学者围绕PM2.5本地污染排放特征及理化性质进行了大量研究[1-3]，针对衡阳市的相关研究也有进行。杨蓉等[4]对衡阳市夏、秋季大气颗粒物粒径分布情况进行分析，发现颗粒直径基本在5 μm以下，PM2.5数量在PM10中占比达到99%以上，而PM1数量约占PM2.5的97%；田蓉等[5]经采样检测发现：采样期间衡阳城区ρ(PM2.5)平均为89.65 μg/m3，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准，且84个PM2.5样品中Pb、Cd、As超标率分别为14.29%、61.90%和54.76%，空气质量状况不容乐观。
PM2.5体积小、质量轻，来源广且成因复杂，易随大气环流被气团远距离输送，除本地污染排放外，跨区域输送特征显著[6-7]，即PM2.5浓度受到外来气团携带输送的影响。数据表明：跨区域传输对重点区域、省及京津冀等典型城市的PM2.5污染均有显著贡献[8]，其中海南省、江苏省、湖南省PM2.5受外来源的年均浓度贡献分别达到71%、50%、39%。因此，深入研究PM2.5跨区域输送规律，查明外来气团输送对区域大气污染的影响程度，识别该区域PM2.5潜在源区，是区域大气污染联防联控中亟须解决的问题。HYSPLIT模型目前是国内外大气科学界广泛使用的大气传输和扩散模型之一[9]。Ashrafi等[10]利用HYSPLIIT模型的粉尘轨迹模块对伊朗2个沙暴天气典型案例进行了污染源分析；Chen等[11]利用HYSPLIT模型结合MM5模型对西班牙南部大型工业区排放的大气气溶胶中重金属的污染特征进行了预测；陈云波[12]、朱书慧[13]等利用轨迹模型分别对国内不同地区典型污染过程进行分析；而严晓瑜等[14]研究发现，西北轨迹是影响银川颗粒物质量浓度的最重要输送路径；葛跃等[15]则发现苏锡常地区冬季PM2.5污染主要潜在源区分布在山东南部、安徽东部、江苏西部、浙江北部及江西西北地区，其余季节主要潜在源区分布在苏锡常本地和周边城市。
本研究利用HYSPLIT模型的后向轨迹模式，结合GDAS气象数据和衡阳市PM2.5质量浓度数据，对2015—2017年衡阳市冬季PM2.5后向轨迹分布特征进行分析，并运用模式中的聚类分析法、潜在源分析法(PSCF)、浓度权重分析法(CWT)，分析衡阳市冬季PM2.5外来输送的主要通道及潜在源区分布情况，以期为衡阳市大气污染防治工作提供参考。
1 数据与方法
1.1 研究区域概况
衡阳市(110.54°E～113.28°E，26.12°N～27.47°N)属亚热带季风气候，位于湖南省中南部，湘江中游，衡山以南，紧邻长株潭城市群，是中南地区重要的工业和物流城市。衡阳属典型的盆地地形，是湘中盆地的重要部分，整个地形由西南向东北复合倾斜，周高中低，南面山体连绵，北面相对偏低，中部衡山山脉东西两侧都有较低的向北通道，且东侧的湘江河谷两岸海拔高度均较低。
1.2 数据来源
采用2015—2017年冬季(2015-12、2016-01—2016-02、2016-12、2017-01—2017-02、2017-12、2018-01—2018-02)衡阳市环境监测站空气质量平台发布的PM2.5小时质量浓度数据。后向轨迹模式采用的气象资料来源于美国国家环境预报中心(NCEP)提供的同时段GDAS数据，数据分辨率为1°×1°，该数据6 h记录1次，分别为00∶00、06∶00、12∶00和18∶00(UTC)，垂直方向分为23层，气象要素包括温度、气压、相对湿度、地面降水、水平和垂直风速等。
1.3 研究方法
1.3.1 后向轨迹模式
HYSPLIT 4.9由美国国家大气海洋管理局(NOAA)开发，是基于气团质点的大气扩散及沉降轨迹计算系统，后向轨迹模式是该模型中的一种应用模式，可基于三维网格化实时气象数据，模拟出任一地点到达受点的气团质点的运行轨迹[16]。对每条后向轨迹添加对应时间的受点大气污染浓度值，结合聚类分析、PSCF和CWT，可进一步识别污染物的可能来源。
1.3.2 聚类分析
聚类分析是基于后向轨迹分布特征，通过计算每2条轨迹组合的空间相似度，对所有到达模式受点区域的气团轨迹进行聚类分组；本研究使用角距离分类，通过对聚类后的各类轨迹进行相关数据统计，可用于分析受点的外来气团输送路径和传输速度。
1.3.3 潜在源分析(PSCF)
PSCF是利用后向轨迹来计算和描述潜在源区位置的条件概率函数。该方法将后向轨迹覆盖区域划分为i×j个网格，然后设定一个条件(本文设定网格分辨率为0.5°×0.5°，条件设定为受点样品浓度限值，PM2.5限值设为GB 3095—2012 24 h平均二级标准限值75 μg/m3)；当某条轨迹经过第ij个网格时对应的PM2.5浓度超过限值，就被标记为污染轨迹；PSCF 值的计算如式(1)所示，其值越大则说明该网格中污染轨迹占比越高[17]，该网格区域对受点PM2.5提供外来输送的可能性越大。由于PSCF的误差会随着网格与受点的距离增加而增加，引入Wij(权重因子) 进行数值修正以降低其不确定性[18]，W(nij)计算如式(2)所示，Wij的确定参考文献[19]，修正后比值为WPSCF值。
式中：mij为研究区域内经过网格ij的污染轨迹数；nij为第ij个网格上经过的所有轨迹数。
1.3.4 浓度权重分析(CWT)
PSCF只能定性分析外来输送的潜在源区位置，不能对相同WPSCF值网格进行源强区分，而CWT是通过求取研究时段内经过单个网格的全部轨迹对应样品浓度的平均值(CWT值)来实现，定量分析外来输送的浓度贡献水平[20]，计算方法如式(3)所示。同样引入式(2)中的Wij进行数值修正，则加权后的平均浓度值(WCWT值)可用以区分潜在源的源强。网格较高的WCWT值说明经过网格的气团导致了高的受点浓度，该网格对应的区域即可视为受点区域污染物外来输送的高浓度贡献潜在源区。
式中:Cij为网格ij中的平均加权浓度,μg/m3;k为轨迹的索引;M为轨迹的总数;Ck为在轨迹k经过网格ij时对应的衡阳PM2.5浓度，μg/m3;nijk为轨迹k在网格ij中的停留时间。
2 结果与讨论
2.1 后向轨迹分析结果
选取位于衡阳市城区空气监测点中心位置的市环境监测站所在点位(26.89°N、112.60°E)为受点位置，利用后向轨迹模式的Trajstat软件，设定相对地面高度为100 m和500 m[21-23]，后向追溯的时间尺度为48 h，模拟了衡阳市2015—2017年冬季不同高度外来气团的后向轨迹分布(图1)。根据轨迹长短可判断气团移动速度[18]，后向轨迹长说明气团移动速度快，轨迹短说明气团移动速度慢。水平方向上，对比其他城市[15,20]，衡阳市冬季外来气团的后向轨迹平均长度较短，表明气团的移动速度较慢；且后向轨迹大部分来自偏北方向，其次来自偏东方向，符合衡阳市的地形特征和冬季以偏北风为主的气候特征。垂直方向上，对比图1a和图1b发现，受地形影响，100 m高度的后向轨迹分布范围大致呈南北走向，覆盖区域较狭长，而500 m后向轨迹分布范围更广，且偏北方向的长轨迹和来自偏南方向的轨迹数量更多，结构更复杂，轨迹走向更为盘旋弯曲，这主要是由于500 m高度的对流更强烈，且气团受摩擦力影响较小，表明100 m高度的PM2.5外来输送路径较集中，以近距离输送为主，500 m高度的外来输送路径较分散且路径更长，长距离输送的影响增大。
图1 衡阳市不同高度冬季后向轨迹分布
Fig.1 Distribution of backward trajectories of different heights in Hengyang
2.2 聚类分析结果
基于后向轨迹分布特征，将后向轨迹进行聚类分析，如图2所示。可知：100 m高度的后向轨迹聚类后可分为4类，各聚类轨迹出现频率顺序为1>4>2>3。轨迹以偏北方向的输送为主，该方向轨迹数共占总轨迹数的78.23%，其中来自东北方向，途径鄂中南、湘东北部的1号聚类轨迹出现概率最高，表明该轨迹移动方向是100 m高度上衡阳市冬季PM2.5外来输送的主要通道方向。
图2 100 m高度冬季聚类轨迹分布特征
Fig.2 Distribution characteristics of cluster trajectories in winter at the height of 100 m
结合衡阳市PM2.5质量浓度值，对聚类后的轨迹进行统计分析，将其中ρ(PM2.5)>75 μg/m3的轨迹标记为超标轨迹，超标轨迹占比为该聚类中超标轨迹数量与轨迹总数量之比。结果见表1。对照统计结果发现，出现频率最低的3号聚类轨迹对应的ρ(PM2.5)最高，出现频率次低的2号轨迹中污染轨迹占比最大，而出现概率最高的1号轨迹对应的ρ(PM2.5)较低，污染轨迹占比最小。轨迹较低的出现频率对应较高的ρ(PM2.5)或污染轨迹占比，说明当出现该轨迹方向的外来气团输送时，受点易出现污染天气，该类轨迹气团可能会提供较高浓度的PM2.5外来输送贡献。结合图2a分析发现：3号和2号轨迹水平方向上的移动距离较短，气团移动速度较慢，水平扩散条件较差，有利于将沿途PM2.5输送至衡阳；而垂直方向上，如图2b和2c所示，3号和2号轨迹虽受山地地形(罗霄山脉和南岭)影响，可能有部分气团被山前阻挡，但仍有部分气团被迫抬升从高于940 hPa高度的高空缓慢下沉至近地面，尤其是2号气团在前期还有回旋的过程，有利于高空污染物与近地层污染物相互作用形成二次颗粒物，并输送至衡阳市。因此途经赣西、湘东、湘南、湘粤交界处地区的3号和2号轨迹移动方向也是衡阳市冬季PM2.5外来输送100 m高度的通道方向。
如图3和表1所示，500 m高度后向轨迹聚类后分为5类，轨迹平均长度较100 m高度聚类轨迹长，出现频率顺序为4>3>1>5>2，整体以偏北方向的输送为主，共占总轨迹数的83.03%；其中来自东北方向，途经的豫南、鄂、湘东北地区的4号轨迹的出现频率最高，该轨迹移动方向为500 m高度上衡阳市冬季PM2.5外来输送的主要通道方向。
表1 不同高度聚类轨迹的统计数据
Table 1 Statistics of cluster trajectories of different heights
高度聚类编号出现频率/%途经区域ρ(PM2.5)/(μg·m-3)污染轨迹占比/%100 m161.99鄂中南,湘东北74.4541.67215.50赣西,湘东85.6964.2336.27湘粤交界处,湘南94.6352.94416.24湘鄂交界处,湘北 77.1243.18500 m115.13鄂西南,湘北75.7636.5927.01湘桂粤交界处,湘南90.7063.16318.08鄂中南,赣西北,湘东87.0159.18449.82豫南,鄂,湘东北69.7637.7859.96鄂东南,赣西,湘东76.3876.38
结合表1，对照统计结果发现，出现频率最低的2号聚类轨迹的污染轨迹占比最大，出现频率次低的5轨迹对应的ρ(PM2.5)最高，而出现概率最高的4号轨迹对应的ρ(PM2.5)和污染轨迹占比最低。结合图3发现：5号和2号轨迹水平方向上的分布特征与100 m高度的3号和2号轨迹类似，移动距离较短，表明移动速度较慢，且垂直方向上波动不大，基本在920～960 hPa高度范围内移动，说明气团轨迹在监测48 h内一直在一定范围内缓慢运动，水平和垂直扩散条件都较差，有利于PM2.5的混合累积并随气团输送至衡阳。因此，5号和2号轨迹移动方向也是衡阳市冬季PM2.5外来输送500 m高度的通道方向。
2.3 潜在源分析
2.3.1 PSCF分析
基于后向轨迹分布特征，通过PSCF分析得到衡阳市冬季WPSCF值分布特征(图4)，可知：WPSCF高值(>0.5)分布主要对应来自偏东和偏南的轨迹方向，该结论与聚类分析统计结果相似。100 m高度的WPSCF高值集中在衡阳以东的湘东、赣西地区，湘南地区也有高值散布；500 m高度的WPSCF高值分布范围较100 m高度的广且分散，高值主要分布在湘南、湘赣交界城市、赣西、桂东北、豫南地区，以上区域为衡阳市冬季PM2.5外来输送的主要潜在源区；其次湘东北、鄂中南等地的WPSCF值>0.25，表明其对衡阳市也有一定外来输送贡献。对比发现，不同高度的WPSCF高值均主要分布在衡阳市的周边城市，而500 m高度的WPSCF高值还有散布在其他省份地区，表明衡阳市冬季PM2.5外来输送以近距离的区域输送为主，500 m高度的PM2.5外来输送还受到一定跨区域输送的影响。
图3 500 m 高度冬季聚类轨迹分布特征
Fig.3 Distribution characteristics of cluster trajectories in winter at height of 500 m
图4 不同高度冬季WPSCF值分布
Fig.4 Distribution of WPSCF values at different heights in winter
2.3.2 CWT分析
图5为不同高度冬季WCWT值分布，对比PSCF法，更易区分出高浓度贡献的潜在源区。100 m高度的WCWT高值(>75 μg/m3)集中在衡阳以北的湘东北地区，与WPSCF高值分布略有差异；而500 m高度的WCWT高值分布较广，但较WPSCF高值分布集中，主要分布在湘南、湘东北、赣西地区，以上区域为衡阳市冬季PM2.5外来输送的高浓度贡献潜在区域；对比WPSCF高值分布特征，衡阳市冬季WCWT高值整体分布主要集中在衡阳市周边省市，100 m高度相同WPSCF高值的区域，赣西地区的WCWT较低，500 m高度相同WPSCF高值的区域，豫南和桂西地区的WCWT值较低，而不属于WPSCF高值区域的湘东北部对应的WCWT值较高，表明衡阳市冬季PM2.5的高浓度外来输送以近距离的区域输送为主，PM2.5浓度受区域输送影响更大。
图5 不同高度冬季WCWT值分布
Fig.5 Distribution of WCWT values at different heights in winter
3 结 论
1)衡阳市冬季PM2.5外来输送的水平和垂直分布特征明显：水平方向上，外来气团输送以偏北方向为主，气团移动速度较慢；垂直方向上，100 m高度的PM2.5外来输送路径较集中，以近距离输送为主，500 m 高度的外来输送路径较分散，且路径更长，长距离输送影响增大。
2)聚类分析结果显示：来自东北方向的聚类轨迹出现频率最高，途经鄂中南、湘东北部的轨迹移动方向为100 m高度PM2.5外来输送的主要通道方向，途经豫南、鄂、湘东北地区的轨迹移动方向为500 m高度的主要输送通道方向；其次移动速度较慢，途经湘南、湘东、赣西、湘桂和湘粤交界地区的偏南和偏东轨迹移动方向也是PM2.5外来输送的通道方向。
3)潜在源分析结果显示：衡阳市冬季PM2.5外来输送100 m高度的主要潜在源区分布在湘东、湘南、赣西地区，高浓度外来输送潜在源区为湘东北地区；500 m高度的主要潜在源区分布在湘南、湘赣交界城市、赣西、桂东北、豫南地区，高浓度外来输送潜在源区分布在湘南、湘东北、赣西地区；衡阳市冬季PM2.5外来输送以近距离的区域输送为主，对浓度影响较大，同时有一定程度的跨区域输送。
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