0 引 言
随着大气治理进程的加快，清洁能源替代煤炭被大量使用，其中锅炉使用天然气作为燃料，对改善能源结构和环境保护都有良好的作用，同时能有效提高燃料燃烧效率。近年来，NOx作为PM2.5的重要前体物越来越受到关注，部分城市为进一步遏制NOx总量对天然气锅炉制定了严于国标的标准、法规[1-4]。
天然气锅炉的NOx控制区别于末端治理，以燃烧控制为主，目前主流商用燃气锅炉低氮燃烧器多采用分级燃烧、烟气再循环和贫燃预混燃烧技术[5]。国内外学者[6-8]认为向扩散燃烧火焰中添加过量空气、烟气等稀释剂可以对热力型NO生成起到明显的抑制作用。水蒸气作为高比热稀释剂，在燃气轮机湿空气透平循环中具有较好的降NOx效果[9-10]，但在燃气锅炉上却未见报道。
另一方面，研究[11-12]发现随着稀释剂添加量的增加，燃烧稳定性逐渐变差，当稀释剂达到一定量后将出现熄火。对于工程实际而言，燃烧器的稀释燃烧稳定性决定了其最大降氮能力。 但稀释燃烧稳定性研究多在H2/CH4或H2/CO燃料条件下进行[13-15]，对天然气稀释燃烧的稳定性研究鲜有报道。
本文在一台2 t/h燃气蒸汽锅炉台架上，针对过量空气、烟气、水蒸气3种稀释剂对天然气扩散燃烧NOx生成和火焰稳定性影响进行了试验研究，并采用CFD计算手段对比分析了3种稀释剂对NOx生成及火焰稳定性的影响规律，以期为今后燃气锅炉低氮技术路线的选择和燃烧器调试方案的优化提供参考。
1 试验部分
1.1 试验系统
试验装置由蒸汽锅炉、燃烧系统、余热回收系统、烟气再循环系统和填料喷淋塔组成。 图1为试验系统示意图。
图1 试验系统结构
Fig.1 Schematic diagram of experiment
蒸汽锅炉的额定蒸发量为2 t/h，燃料为液化天然气，满负荷燃气消耗量为160 m3/h。燃烧系统包含一台额定出力1.4 MW，燃料分级可调的扩散式燃烧器和一台5.5 kW定频风机。燃烧后的高温烟气部分通过烟气再循环管道回到风机，与空气混合后进入燃烧室，其余烟气经省煤器换热后排入大气。风机出口后为喷淋填料塔，塔内高温水喷淋时可将空气预热加湿，喷淋水温可控。
该燃烧器大体结构如图2所示，燃气按一定比例分配后喷入炉膛，达到分级燃烧目的。中心燃料管外侧为旋流器，可使燃烧室内形成高温烟气的回流区与环流区，增强燃烧稳定性。一次燃料沿径向向内喷出与旋流器外壁撞击，与空气充分混合后进入炉膛；二次燃料沿轴向高速喷向炉膛内；中心燃料较少，沿径向向外喷出，形成值班火焰提高燃烧的稳定性。
图2 非预混燃料分级燃烧器结构
Fig.2 Structure of the non-premixing fuel staged combustor
1.2 测量系统
试验中助燃空气、燃气、再循环烟气的流量由各支路电子蝶阀进行调节，由燃烧系统控制器统一控制。填料喷淋塔出风口管道装有温湿度计，对喷淋后预热空气的温度和湿度进行实时测量。烟气组分使用德图350烟气分析仪进行采样分析，检测方法为定电位电解法，温度传感器为K型热电偶，各传感器的精度及量程如表1所示。
表1 德图350传感器参数
Table 1 Parametersof Testo-350 sensor
指标量程分辨率精度O2/%0～250.01±0.2CO/×10-90～5000.1±2NO/×10-90～3000.1±2NO2/×10-90～5000.1±5温度/℃-100～2000.1±0.4
1.3 试验条件
试验均在燃气消耗量为100 Nm3/h条件下进行。试验分别对3种稀释剂在过量空气系数为1.05、1.1、1.2、1.3、1.45条件下的NOx、CO生成情况进行了测定。3种稀释剂在燃烧室的吸热功率均从0升至燃烧不稳定现象出现。本研究中所指稀释剂为向燃烧室内添加除理论空气量外的其他工质，稀释剂的吸热功率定义见式(1)：
(1)
式中：i代表稀释剂中N2、O2、H2O、CO2组分；Cpi为各组分的平均比热；ni为各组分摩尔流量；Tab为定压绝热燃烧温度；T0为含稀释剂的混合助燃空气温度。
2 模型及模型参数
为进一步分析3种稀释剂对NOx生成与火焰稳定性的影响，使用FLUENT 17.0对燃烧过程进行数值模拟。在ICEM上对该1.4 MW非预混燃料分级燃烧器进行简化处理后生成非结构网格，网格数量为110万。炉膛和碹口部分采用结构化网格，网格数量为300万。模拟前对网格进行无关性验证，发现增加网格密度模拟结果基本不变。燃烧器与炉膛模型如图3所示。
图3 燃烧器和炉膛网格化示意
Fig.3 Structure and meshing of the burner and boiler
湍流模型采用realizable k-epsilon模型；反应模型采用EDC反应模型；辐射模型采用DO模型；组分反应采用JL-2四步反应机理[16]；NOx采用五步反应机理[17]，其余模型参数均采用默认数值。压力速度使用SIMPLE算法，离散格式选用二阶迎风格式。炉膛碹口等壁面选取恒温边界条件，并设定一定的壁面温度。空气及燃料选用质量流量入口，炉膛出口边界条件选用压力出口，分别对稀释剂吸热功率为200，230，260，300 kW工况进行模拟。
3 试验结果与分析
3.1 NOx排放
3.1.1 稀释剂与NOx排放关系
图4为在过量空气系数1.2，不同稀释剂的条件下，实测NOx排放浓度随稀释剂吸热功率的变化规律。可知：空气稀释燃烧时，NOx排放浓度随稀释剂吸热功率增加不断减小；而烟气和水蒸气稀释燃烧时NOx排放浓度随稀释剂吸热功率增加呈非线性减小，随稀释剂吸热功率增大，NOx排放浓度的降低趋势变缓。稀释剂吸热功率相同时，对应NOx排放浓度的顺序为水蒸气<烟气<空气。吸热功率均为250 kW时，水蒸气稀释燃烧的NOx排放浓度为20 mg/m3，烟气稀释燃烧的NOx排放浓度为30 mg/m3，过量空气稀释燃烧的NOx排放浓度为78 mg/m3。
—过量空气； 
—烟气； 
—水蒸气。
图4 稀释剂吸热功率与NOx排放的关系
Fig.4 Diluents’ heat absorption capacity vs. NOx emission
稀释剂可带走部分燃料燃烧所释放的热量，使炉膛内火焰峰值温度降低，高温区域减少，NOx生成量也减小。图5和图6为数值模拟所得3种稀释燃烧的炉膛内温度分布与NO生成速率情况。可知：在炉膛高温区域内NO快速生成，主要生成于高温火焰面之后。过量空气稀释燃烧时炉膛内高温区域和NO快速生成区域最大，主要集中在各分级燃料火焰区。烟气稀释燃烧时由于氧气分压降低，火焰拉伸度增加，二次燃料火焰温度分布更均匀，此时炉内高温区仅集中在一次燃料火焰区内。水蒸气稀释燃烧时炉膛高温区域减小，NO生成区域和生成速率最小。水蒸气燃烧可使OH自由基浓度增加[18]，大大促进CO氧化速度，导致此时火焰长度缩短，与试验观测现象一致。
图5 不同稀释剂燃烧室内温度分布
Fig.5 Temperature distribution in combustion chamber with
different diluents
图6 不同稀释剂燃烧室内NO生成速率
Fig.6 NO generation rate in combustion chamber with
different diluents
试验所得的以水蒸气作为稀释剂时的NOx排放浓度仅为烟气和过量空气作为稀释剂时的66.7%和25.6%。模拟结果也表明，3种稀释剂对抑制NOx生成的能力存在相同差异，其原因是3种稀释剂的组分和比热不同。过量空气系数为1.2时，3种稀释剂组分如表2所示。
表2 稀释剂组分情况
Table 2 Components of the diluents
组分N2O2CO2H2O空气0.790.21——烟气0.730.030.160.08水蒸气——1—
查表可知[19]：在300～2000 K之间，N2、O2、H2O和CO2的平均比热分别为32.532，33.5595，42.306，48.856 kJ/(kmol·K)。经计算，等物质的量的烟气和水蒸气从300 K升温至2000 K的过程中，吸热量分别为空气的1.08，1.29倍。燃烧温度是影响NOx生成的主要因素，物理吸热能力越强的稀释剂更有利于燃烧温度的降低。所以3种稀释剂抑制NOx生成的能力顺序为水蒸气>烟气>过量空气。
一定程度上燃烧中NO的生成除受稀释剂物理吸热影响外，还受化学反应影响。过量空气中的O2可加剧燃烧反应，缩短火焰长度，但热量分布较集中，不利于降低NOx的生成。烟气中绝大部分组分为不参与燃烧反应的惰性物质，可降低氧气分压，减缓NOx生成速率。水蒸气的添加可导致火焰区内·OH自由基浓度升高，当燃烧温度不变时，·OH浓度增加使得热力型NO的生成量有所增加，但同时也稀释了·CH自由基浓度，进而使得·HCN和·N自由基的浓度降低，最后显著减少快速型NO的生成[20]。
3.1.2 过量空气系数与NOx排放关系
过量空气系数NOx排放浓度的数值关系见图7。可知：不加稀释剂时，燃烧所产生的NOx量随过量空气系数升高逐渐降低；而当烟气和水蒸气稀释燃烧时，稀释剂的吸热功率保持226 kW不变，NOx排放浓度随过量空气系数增大而升高。这是由于过量空气系数可影响稀释剂中空气的占比。当过量空气系数增大时，稀释剂中的空气占比随之增加，从而使吸热能力较强的烟气、水蒸气占比减小，稀释剂整体吸热能力下降，导致NOx排放浓度升高。在烟气和水蒸气稀释燃烧时，如果保持稀释剂吸热能力不变，过量空气系数增大不利于抑制NOx的生成。
—空气； 
—烟气； 
—水蒸气。
图7 过量空气系数与NOx排放的关系
Fig.7 Excess air coefficient vs. NOx emission
3.1.3 助燃空气体积流量与NOx排放关系
助燃空气体积流量的增加可增大流场速度，缩短NO的生成时间，从而降低NOx排放浓度。但相同过量空气系数下，稀释剂添加的同时会增加风机电耗。图8所示为试验所得3种稀释剂条件下，含稀释剂助燃空气体积流量与NOx排放的关系。可知：在相同NOx排放下，以过量空气作为稀释剂所需的助燃气体体积流量>>烟气和水蒸气，此条件下风机电耗和锅炉排烟热损失相对较大，运行成本明显增加。水蒸气与烟气相比，比热大、密度小，相同NOx排放下水蒸气作为稀释剂所需要的风机能耗略小于烟气，对风机电功率需求最低。
—过量空气； —烟气； —水蒸气。
图8 助燃气体体积流量与NOx排放的关系
Fig.8 Combustion gas volume flow vs. NOx emission
3.2 燃烧稳定性
3.2.1 稀释剂添加量对燃烧稳定性的影响
烟气再循环和加湿燃烧技术分别采用烟气和水蒸气与部分过量空气混合作为稀释剂。试验发现：随着稀释剂量的增加，锅炉燃烧稳定性逐渐变差，当稀释剂达到一定量时火焰出现“喘振”现象，此处即为燃烧稳定极限点。
图9所示为水蒸气作为稀释剂伴随燃烧时，从锅炉尾部观火孔中拍摄的火焰照片。可以看出：当干空气燃烧时，二次燃料和一次燃料的火焰成亮黄色，此时有大量碳烟生成，火焰温度较高。随着水蒸气的添加，亮黄色火焰逐渐减少，空气加湿使得碳烟减少。当水蒸气添加至15%时，火焰已整体呈淡蓝色，此时燃烧温度较低，火焰已无法稳定在固定位置燃烧，“喘振”现象出现。
图9 加湿燃烧火焰照片
Fig.9 Humidified combustion flame
燃烧稳定性由火焰传播速度和助燃空气流场速度共同决定。稀释剂添加会降低燃烧温度，减小火焰传播速度，稀释剂添加量越多，火焰传播速度越小。当助燃空气流速不变时，火焰传播速度减小会导致火焰向前推举，直至吹熄。 在烟气再循环和加湿燃烧技术中，燃烧稳定性与稀释剂添加量呈负相关。
3.2.2 过量空气系数对燃烧稳定性的影响
烟气再循环技术和加湿燃烧技术都是通过向燃烧区引入稀释剂，降低火焰温度达到低NOx排放的目的。但试验中发现，过量空气系数对烟气再循环技术和加湿燃烧技术燃烧极限点时的NOx排放浓度影响趋势并不相同。
图10所示为试验所得2种低氮燃烧技术的过量空气系数与燃烧稳定极限点时NOx排放浓度的关系。烟气再循环燃烧下，稳定极限点的NOx排放浓度随过量空气系数增大先降低后不变，过量空气系数1.2为拐点。加湿燃烧下，稳定极限点的NOx排放浓度随过量空气系数的增大逐渐升高。
—烟气再循环； —加湿燃烧。
图10 燃烧极限点NOx排放情况
Fig.10 NOx emission in combustion stability limit point
过量空气系数越高，助燃空气体积流量越大，此时流场速度的增加和火焰传播速度的减小从2个角度共同降低了燃烧的稳定性。烟气再循环技术下，在过量空气<1.2时，燃烧区内氧气分压不足，燃烧反应速度减缓，火焰传播速度降低，导致了熄火点随过量空气系数减小而提前；加湿燃烧下，在过量空气系数<1.2时，稳定极限点随过量空气系数减小而推迟，并没有出现燃烧恶化现象。这是由于水蒸气在燃烧中参与了如式(1)—(4)的反应：
CO+O2→CO2+·O(慢)
(1)
·O+H2O→OH+·OH
(2)
CO+·OH→CO2+·H(快)
(3)
·H+O2→·OH+·O
(4)
在没有·OH、·H的环境下，CO与O2的反应速度很慢。燃烧反应中CO主要与OH氧化生成CO2。水蒸气的添加增加了火焰中OH浓度，促进CO的氧化。CO氧化成CO2是CH4燃烧中的主要放热来源，CO氧化速度加快可提升火焰区温度，使火焰传播速度增大，有助于稳定燃烧。
在实际运行过程中，燃烧器调试应在保证稳定燃烧的同时，对环保性和经济性进行综合考虑。采用烟气再循环技术时，为保证燃烧稳定性，过量空气系数应≥1.2，过量空气系数>1.3后，稳定极限点NOx排放浓度并不随过量空气系数增加发生改变，增大过量空气系数反而会降低能源利用率。烟气再循环技术的过量空气系数应保持在1.2～1.3；加湿燃烧的稳定性随着过量空气系数降低而增强，且过量空气系数越低稳定极限点的NOx排放浓度越低。加湿燃烧技术的最优过量空气系数区间为1.1～1.2。
4 结 论
1)随着3种稀释剂(过量空气、烟气、水蒸气)量增加，NOx排放浓度降低；少量烟气和水蒸气稀释剂添加就可显著减少NOx生成量。随着烟气和水蒸气量增加，NOx排放浓度下降趋势逐渐变缓；过量空气稀释时，NOx排放浓度随着过量空气量的增加呈线性减小。
2)过量的空气和烟气主要通过物理吸热减小火焰温度、降低氧气分压，减少热力型NO的生成；水蒸气可从物理吸热和影响化学反应2个方面共同抑制热力型NO和快速型NO生成；3种稀释剂使用对NOx减排效果顺序为水蒸气>烟气>过量空气。
3)燃烧稳定性受火焰传播速度、流场速度、氧气分压3方面共同影响；稀释剂添加会降低燃烧稳定性；烟气再循环技术在燃烧稳定极限点的NOx排放浓度随过量空气系数升高先降低后保持不变；加湿燃烧技术在稳定极限点的NOx排放浓度随过量空气系数升高而升高。
4)综合考虑环保性和经济性，烟气再循环技术的过量空气系数应控制在1.2～1.3；加湿燃烧技术的过量空气系数应控制在1.1～1.2。
5)以水蒸气作为稀释剂时需注意尾部受热面酸性冷凝水腐蚀问题，对应的锅炉、燃烧器、省煤器应采用耐腐蚀材料。
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